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Brennstoffzellensysteme

1. Einleitung/Motivation und Überblick
2. Funktionsprinzip
3. Membranbrennstoffzelle, Aufbau, Materialien, Leistungsdaten
    Anwendungen
4. Phosphorsaure Brennstoffzelle
5. Schmelzkarbonatbrennstoffzelle
6. Festoxidbrennstoffzelle
7. Brennstoffe für Brennstoffzellensysteme
8. Zentrale Herstellung von Wasserstoff
9. Dezentrale Herstellung von Wasserstoff (für Brennstoffzellen)
10. Speicherung und Transport von Wasserstoff
11. Brennstoffzellen im Wettbewerb zu anderen Technologien in der KWK
12. Energiespeicherung, Hybridsysteme
                                                         Brennstoffzellensysteme   1

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Literatur:


Für Elektrochemie und Batterien:
Hamann/Vielstich, „Elektrochemie“ Wiley, Weinheim 1998
Für Wasserstofftechnologie:
„Electrochemical Hydrogen Technologies“ Ed.:H. Wendt, Elsevier Amsterdam 1990
Für Brennstoffzellen:
Kordesch/Simader: „“Fuel Cells and their applications“ VCH Weinheim 1996
Gummert/Suttor: „Stationäre Brennstoffzellen - Technik und Markt“, C.F. Müller Verlag, 2005, Heidelberg.
Heinzel/Mahlendorf/Roes: „Brennstoffzellen- Entwicklung, Technologie, Anwendung“ C.F. Müller
Heidelberg 2006
Larminie/Dicks „Fuel Cell Systems explained“Wiley, Chichester 2000
Handbook of Fuel Cells, Wiley 2003
Krewitt/Pehnt/Fischedick/Temming „Brennstoffzellen in der Kraft-Wärme-Kopplung“, Erich Schmitt-Verlag,
Berlin 2004
Brennstoffzellen und Mikro-KWK, ASUE Band 20, Vulkan-Verlag 2001
Für Energiedaten: internet http://www.bmwi.de, http://www.bp.com und http://www.iea.org

                                                                                   Brennstoffzellensysteme   2

     Fakultät für Ingenieurwissenschaften
     Energietechnik
Effizienz in der Energiewandlung und -nutzung

Emissionen          CO2: Treibhauseffekt
                    SO2: saurer Regen, Waldsterben
                    Smog, Feinstaub
                    Lärm
                    Radioaktivität
Flächenverbrauch    Kohle, insbes. im Tagebau
                    Stauseen
                    Verkehrsflächen
Verbrauch der Ressourcen
                    Verfügbarkeit und Kosten von
                    Energieträgern
                                               Brennstoffzellensysteme   3

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Brennstoffzellensysteme   4

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Erwärmung und Anstieg des Meeresspiegels




Erwärmung: Modellrechnungen ergeben eine mögliche Erwärmung
zischen 1,5 und 8°C bis zum Jahr 2100
                                                 Brennstoffzellensysteme   5

 Fakultät für Ingenieurwissenschaften
 Energietechnik
Tschechien
     Belgien
Niederlande
      Türkei
     Ukraine
                                            Mit Volldampf ins Treibhaus:
       Polen                                CO2- Emissionen in Mio. t im Jahr 2005
    Spanien                                 Summe: 27,3 Mrd. t
   Australien                               Vergleich 1990: 21,6 Mrd. t
     Mexiko
  Frankreich
   Südkorea
      Italien
          UK
    Kanada
Deutschland
      Indien
      Japan
   Russland
      China
        USA

                0               1000              2000        3000        4000          5000               6000

                                                                                 Brennstoffzellensysteme    6

     Fakultät für Ingenieurwissenschaften
     Energietechnik
Energie: Pro-Kopf-Verbrauch

                          300

                          250
Energieverbrauch [GJ/a]




                                                                      Indien
                          200                                         Asien
                                                                      Afrika
                          150                                         China
                                                                      Südamerika
                          100                                         Europa (n. OECD)
                                                                      Europa (OECD)
                           50                                         Fühere SU
                                                                      Nordamerika
                            0
                                1990   1995           2000   2005
                                              Jahre


                                                                    Brennstoffzellensysteme   7

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Waldsterben – gibt es das noch? Sauerer Regen und neue
Ursachen

http://gruppen.greenpeace.de/aachen/wald-fotos-waldsterben.html




1988                                   1993   1994

Früher: SO2 aus ungereinigten Kraftwerksrauchgasen
Jetzt: Stickstoffeintrag durch NOx-Emissionen (hauptsächlich
        durch gestiegenen Autoverkehr)
        Zu warme, trockene Sommer (2003)
        Starke Stürme
                                                     Brennstoffzellensysteme   8

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Flächenverbrauch - Braunkohletagebau




                                       Brennstoffzellensysteme   9

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Reichweite der weltweiten Energiereserven und -
ressourcen

 Kernbrennstoffe
                           62                          Reserven
                                         391           Reserven und Ressoucen


             Kohle
                                   209
                                                                                    1444

            Erdgas
                           69
                                                   763

              Erdöl
                           62
                                157

                      0           250     500    750       1000       1250        1500
                                                Jahre
                                                                           Brennstoffzellensysteme   10

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Preisentwicklung Heizöl




http://www.tecson.de/pheizoel.htm      Brennstoffzellensysteme   11

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
http://www.die-energie.de              Brennstoffzellensysteme   12

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Vision einer zukünftigen Energieversorgung

  PV
  Wind                                            Elektrolyse        Brennstoffzelle
  Wasser
  Gezeiten, Wellen                         Strom          Wasserstoff           Nutzenergie
  Geothermie                               Wärme
  Solarthermie
  Biomasse
  …


Regenerative Energiequellen              Speicherbarer Sekundär-        Strom und Wärme
zur Stromerzeugung                       energieträger Wasserstoff      aus Wasserstoff durch
                                                                        Brennstoffzellentechnologie


                                                                                  Brennstoffzellensysteme   13

  Fakultät für Ingenieurwissenschaften
  Energietechnik
http://www.erneuerbare-energien.de, Erneuerbare Energien Sachstandsbericht des BMU 2009   Brennstoffzellensysteme   14

           Fakultät für Ingenieurwissenschaften
           Energietechnik
Motivation für Kraft-Wärmekopplung mit Brennstoffzellensystemen

Bessere Energieeffizienz und damit geringere CO2-Emissionen
   durch Strom und Wärmenutzung für alle KWK-Technologien
Höchste Einspeisevergütung nach KWKMOD-Gesetz: 5,11 ct/kWh
   über dem mittleren Strompreis wegen Technologiebonus
Geringste Schadstoffemissionen
Vergleichsweise gute jährliche Auslastung wegen hoher
   Stromkennzahlen
Für Hochtemperaturbrennstoffzellen das Potential der
   Kälteerzeugung im Sommer (Kraft-Wärme-Kälte-Kopplung)




                                                    Brennstoffzellensysteme   15

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Die Brennstoffzelle als Energiewandler

                                              Thermo-
                  Ver-
                                            mechanischer   Generator
               brennung                       Prozess




                                        Brennstoff-
                                           zelle                         Strom
Brennstoff
                                   Elektrochemischer Prozess
                                                               Brennstoffzellensysteme   16

 Fakultät für Ingenieurwissenschaften
 Energietechnik
Chemische und elektrochemische Reaktion
Chemische Reaktionen: Oxidation ist Elektronenabgabe, Reduktion ist
  Elektronenaufnahme, die Elektronen werden direkt vom Reduktions-mittel
  (Elektronendonor) auf das Oxidationsmittel Elektronenakzeptor) übertragen,
  Wärme wird frei, Beispiel:
          2 Na + Cl2 → 2 NaCl
Elektrochemische Reaktionen bedeuten ebenfalls einen Elektronen-transfer, der
   jedoch räumlich getrennt abläuft, das heißt, dass ein Elektronendonor die
   Elektronen an eine Elektrode abgibt, die Elektronen durch einen elektrischen
   Leiter zu einer zweiten Elektrode fließen, wo sie an einen Elektronenakzeptor
   abgegeben werden, so können die Elektronen eine elektrische Arbeit leisten
   bzw. die Reaktion kann durch elektrische Energie erzwungen werden. Beispiel:
         2 Na → 2 Na + + 2e −
         Cl2 + 2e − → 2Cl −
         2 Na + Cl2 → 2 NaCl                                  Brennstoffzellensysteme   17

   Fakultät für Ingenieurwissenschaften
   Energietechnik
Chemische Reaktion
                                       Heftige, exotherme Reaktion




                                              8-1 Elektronen



        11p+                           17p+
        11n                            18n




                                                                     Brennstoffzellensysteme   18

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Elektrochemische Reaktion

                                       Die großtechnische Herstellung von Natrium
                                       erfolgt heute durch Schmelzflusselektrolyse von
                                       trockenem Natriumchlorid in einer Downs-Zelle.
                                       Zur Schmelzpunkterniedrigung wird ein Salz-
                                       gemisch aus Calcium- (46 %), Natrium- (28 %)
                                       und Bariumchlorid (26 %) eingesetzt. Die
                                       zylindrische Elektrolysezelle besteht aus einer
                                       mittigen Graphitanode, über der das entstehende
                                       Chlorgas abgezogen wird. Oberhalb der
                                       kleeblattförmig um die Graphitanode
                                       angeordneten Stahlblechkathoden wird das
                                       flüssige Natrium abgezogen und nach einer
                                       Zwischenlagerung einem Reinigungsprozess
                                       zugeführt.

                                       Seit Einführung der Chlor-Alkali-Schmelzfluss-
                                       Elektrolyse hat sich der Preis für Natrium
                                       drastisch verringert. Heute ist Natrium
                                       volumenbezogen das preiswerteste Leichtmetall
                                       überhaupt.
                                                                     Brennstoffzellensysteme   19

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Bekannte elektrochemische Prozesse

Laden und Entladen von Batterien
Chloralkali-Elektrolyse zur Herstellung von Chlor (und Natronlauge
  und Wasserstoff)
Metallgewinnung:
       – Zink (40% der Weltproduktion, Metall ist reiner als thermisch
         hergestelltes Zink)
       – Kupfer (elektrolytische Reinigung = Raffination von Rohkupfer)
       – Aluminium (aus geschmolzenem Al2O3 in Na3AlF6 bei 1000°C)
Adipinsäuredinitril als Baustein für Polyamide, 500 000 t/a
und diverse andere organische Synthesen
Elektrolyse von Wasser/Brennstoffzelle

                                                              Brennstoffzellensysteme   20

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Funktionsprinzip Brennstoffzelle

                                       Wasserstoff und
                                       Sauerstoff werden
                                       elektrochemisch zu
                                       Wasser umgesetzt, d.h.
                                       es entsteht Gleichstrom
                                       und Wärme
                                       Wasserstoff muss zur
                                       Verfügung stehen,
                                       Sauerstoff kann der Luft
                                       entnommen werden
                                       Elektrischer
                                       Wirkungsgrad ca. 50%



                                              Brennstoffzellensysteme   21

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Brennstoffzellen – energetische Aspekte

 Reaktion:                                    H2 + 1/2 O2           H2O
 Heizwert von Wasserstoff                     ∆RHU = -241,8 kJ/Mol
 Brennwert von Wasserstoff                    ∆RHo = -285,8 kJ/Mol
     Da bei der Reaktion die Entropie abnimmt (3/2 Mole Gas reagieren zu 1
     Mol Gas / zu flüssigem Wasser) wird Wärme frei qrev = - T ∆RS
     Die maximale Nutzarbeit der Reaktionen, die mit der freien
     Reaktionsenthalpie ∆RG korrespondiert, ist daher deutlich kleiner als ∆RH
     Bei verschiedenen Arbeitstemperaturen der Brennstoffzellen ist die
     Temperaturabhängigkeit der freien Reaktionsenthalpie zu berücksichtigen
     Der theoretisch maximal mögliche Wirkungsgrad einer Brennstoffzelle unter
     Standardbedingungen ist definiert        Nutzen   ∆R Go
                                           ηfl =             =
                                                   Aufwand       ∆R H o
                                                                     Brennstoffzellensysteme   22

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Berechnung der Spannung einer Brennstoffzelle aus
 thermodynamischen Daten
Wel = ∆ RG = - nFEKL                    mit
                                        n = Anzahl der Elektronen pro Formelumsatz
Standardbedingungen:                    F = Faraday-Konstante = 96485 As/Mol
298 K, 1 bar                            E = Zellspannung

            ∆ RG
E0 = −                                  Damit ergibt sich für
             nF                         flüssiges Wasser bei Standardbedingungen
                                         aus Go                      Eo = 1,23 V
                                         aus Ho:                     Eo = 1,48 V*
                                        für Wasserdampf bei Standardbedingungen
                                         aus Gu                      Eo = 1,18 V
                                         aus Hu:                     Eo = 1,25 V*

                                        *fiktive Werte, die nicht erzielbar sind, die als Basis für
                                        vereinfachte Wirkungsgradberechnungen aus der
                                        Spannung dienen
                                                                                     Brennstoffzellensysteme   23

 Fakultät für Ingenieurwissenschaften
 Energietechnik
Wirkungsgrad von Brennstoffzellen

∆RG = ∆RH-T∆RS       Reaktion zu flüssigem Wasser:
                     ∆RGo = ∆RHo -T∆RSfl
                     Reaktion zu gasförmigem Wasserdampf:
                     ∆RGu = ∆RHu - T∆RSg
thermodynamische Daten der Reaktion bei T = 298 K und p = 1 bar
∆RGo = -237,3 kJ/mol                   ηMax = 83,3 %.
∆RHo = -285,8 kJ/mol
∆RGu = -228,6 kJ/mol                   ηMax = 94,5 % (bei 25°C!)
∆RHu = -241,8 kJ/mol                   ηMax = 92 % (bei 100 °C)
                                       ηMax = 74 % (bei 900 °C)
                                                             Brennstoffzellensysteme   24

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Energietechnik
Temperaturabhängigkeit der Brennstoffzellenreaktion
     Temperatur °C               ∆RG (kJ/Mol)   E (V)   ηMax(%)
     25                          237,3          1,23    83
     80fl                        228,2          1,18    80
     80gas                       226,1          1,17    79
     100                         225,2          1,17    79
     200                         220,4          1,14    77
     400                         210,3          1,09    74
     600                         199,6          1,04    70
     800                         188,6          0,98    66
     1000                        177,4          0,92    62
Werte aus Larminie, Seite 20ff
                                                                  Brennstoffzellensysteme   25

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Energietechnik
Entropie der Brennstoffzellenreaktion

Für die Brennstoffzellenreaktion

        S =S               − SH2 − 1
                                       2 S O2
∆                     H 2O
    R

Standardwerte:
Wasser, flüssig: 70,05 J/Mol K                  Wasserstoff 130,59 J/Mol K
Wasserdampf: 188,83 J/Mol K                     Sauerstoff 205,14 J/Mol K


∆
    R   S     = −163,11 J / K Mol           Q = 48,6 kJ / Mol

∆
    R   S     = −44,33 J / K Mol           Q = 13,2 kJ / Mol

                                                                  Brennstoffzellensysteme   26

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Energietechnik
Entropiefunktion von Gasen (Druck konstant)
                             dQrev                                             dC p
Grundlage:
                      dS = −            dQrev = C p dT           dS = −                dT
                              T                                                 T
Die Wärmekapazität Cp ist die Fähigkeit eines Moleküls, Wärme in Form von
     Bewegungsenergie zu speichern
Atome:
drei Freiheitsgrade der Translation: Cp=3/2R+R=20,78 J/Kmol (entspricht Messwert für Ar, He)
Dreiatomiges Molekül Cp=3/2R + 3/2R(+3/2R)+R=33,26 J/Kmol
Wasserdampf: Cp =                   36,57 J/Kmol
Wasserstoff:                        28,8 J/Kmol
Sauerstoff:                         29,38 J/Kmol                       TE
                                                                              C p dT
Temperaturabhängigkeit der Entropie:
                                                   S (TE ) = S (TA ) +   ∫
                                                                         TA
                                                                                T
Cp selbst ist eine Funktion der Temperatur und ändert sich stark bei Phasenübergängen!

Flüssiges Wasser: Cp = 75,366 J/K Mol


                                                                                Brennstoffzellensysteme   27

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Energietechnik
Die Reaktionsentropie als Funktion von der Temperatur

∆ R S = ∆S
                               T
                                     c
           T             0
                           +   ∫
                               298
                                     T
                                         P
                                             dT

                                                                       0
                                                                            0   200    400      600         800          1000
                                                                    -0,01
Für Wasserdampf als Produkt



                                                  ∆ RS (kJ/Mol K)
                                                                    -0,02

                                                                    -0,03

                                                                    -0,04

                                                                    -0,05

                                                                    -0,06
                                                                                      Temperatur (°C)

                                                                                                   Brennstoffzellensysteme      28

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Energietechnik
Wirkungsgrad von Brennstoffzellen

Carnot-Prozess
                                                         100
im Vergleich                                              90
mit der
                              Idealer Wirkungsgrad / %
                                                          80

Brennstoffzelle                                           70
                                                          60
(Wasserdampf)                                                                                       Brennstoffzelle
                                                          50

                                                          40
                                                          30
                                                          20       Carnot-Prozess
                                                          10       Tunten = 25 °C

                                                           0
                                                               0   250     500        750    1000     1250        1500        1750

                                                                                 Temperatur Toben / °C

                                                                                                         Brennstoffzellensysteme     29

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  Energietechnik
Der Energiewandlungsprozess

Herkömmliches Kohlekraftwerk


                                          Mech.                El.
  Kohle           Ver-     Wärme Thermo-
                  brennung       mech.   Energie             Energie
                                 Prozess
Brennstoffezelle


Wasser-                 Elektrochemischer Prozess           El.
 stoff                                                    Energie
Wasserstoff allerdings ist Sekundärenergieträger    Einstieg in
  die Wasserstofftechnologie
                                                     Brennstoffzellensysteme   30

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Energietechnik
Das Elektrodenpotential ϕ

                                  Beispiel: eine Metallelektrode (Zink) taucht in eine wässrige
                                  Lösung ein, Zink geht in Spuren als Zinkionen in Lösung,
       ϕ = -0,7 V                 eine negative Ladung bleibt im Metall zurück:
                                  Zn     Zn2+ + e-
                                  es entsteht eine elektrochemische Doppelschicht,
                                  hydratisierte, positive Zinkionen befinden sich in der
                                  elektrodennnahen Elektrolytschicht,diese Schicht verhält
                                  sich wie eine Kondensator mit einer typischen Kapazität c.
                                  Wenn die Konzentration der Zinkionen im Elektrolyten
                                  1 Mol/l ist, ist das entstandene Potential unter
          e-   Zn2+               Normalbedingungen (25°C, 1 bar) das Normalpotential,
          e-                      das für die Zinkelektrode – 0,7 V beträgt. Da Potentiale
                                  einzeln nicht gemessen werden können, beziehen sich alle
                                  Werte auf einen gemeinsamen Bezugspunkt, die
                                  Normalwasserstoffelektrode.

                                                                               Brennstoffzellensysteme   31

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Energietechnik
Das Elektrodenpotential ϕ

Definition einer normierten Elektrode                Platinelektrode           Wasserstoff
mit ϕ = 0 V: Die Normalwasserstoffelektrode

Wasserstoff wird an der Platinelektrode adsorbiert
und Wasserstoffionen gehen in Analogie zu den
Zinkionen der Metallelektrode in Lösung über, es
entsteht auch hier ein Potential der Elektrode und
eine elektrochemische Doppelschicht
Reaktion: ½ H2     H+ + e-
Konzentration der Säure aH+=1 Mol/l
Die Spannung eines galvanischen Elementes ist die
Differenz zweier Elektrodenpotentiale
E = ϕAnode - ϕKathode


                                                                 Brennstoffzellensysteme   32

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Energietechnik
Die elektrochemische Spannungsreihe
Durch Messungen und Berechnungen aus thermodynamischen Daten der
(theoretischen ) Reaktion von Stoffen mit Wasserstoff entstand die
elektrochemische Spannungsreihe, in der die Potentiale aller Reaktionen im
Vergleich zur Normalwasserstoff-Elektrode aufgeführt sind.

                                               F2     + 2,85 V
                                               O2     + 1,23 V
+             edle Metalle und Verbindungen    Ag     + 0,7996 V
              mit oxidierendem Potential



0             Normalwasserstoffelektrode       H2     0


              unedle Metalle und               Ni     - 0,23 V
                                               Fe     - 0,409 V
-             Verbindungen mit reduzierendem
              Potential                        Zn     - 0,76
                                               Al     - 1,706 V
                                               Li     - 3,045 V

                                                                   Brennstoffzellensysteme   33

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Energietechnik
Definitionen

Anode: an der Anode findet eine Oxidationsreaktion statt, zum Beispiel
   Wasserstoff zu Protonen             ½ H2    H+ + e-
   Zink zu Zinkionen                   Zn   Zn2+ + 2 e-
   Methanol zu CO2                     CH3OH +H2O CO2 +6H+ + 6e-
   Cloridionen zu Chlor                Cl-  ½ Cl2 + e-
   Sauerstoffionen zu Sauerstoff       O2-   ½ O2 + 2 e-

Kathode: an der Kathode finden Reduktionsreaktionen statt, zum Beispiel
   Protonen zu Wasserstoff               H+ + e-    ½ H2
   Zinkionen zu Zink                     Zn2+ + 2 e-   Zn
   Chlor zu Cloridionen                  ½ Cl2 + e-   Cl-
   Sauerstoff zu Sauerstoffionen         ½ O2 + 2 e- O2-
Fazit: Bei der Elektrolyse von Wasser wird an der Kathode Wasserstoff und an der
   Anode Sauerstoff entwickelt, die Wasserstoff-verzehrende Elektrode in der
   Brennstoffzelle aber ist die Anode und die Sauerstoff-verzehrende Elektrode die
   Kathode !!!
                                                                   Brennstoffzellensysteme   34

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Energiewandlung in der Brennstoffzelle

Die Anode ist ein elektrisch leitfähiges Material mit einem
   geeigneten Katalysator, Wasserstoff wird an die Elektrode
   geleitet, das Elektrodenpotential stellt sich ein, d.h. die
   Elektrode nimmt Elektronen auf, wird negativ, hydratisierte
   Prototonen sammeln sich in der Doppelschicht.
Die Kathode ist ebenfall ein elektrisch leitfähiges Material mit
   Katalysator und wird mit (Luft)Sauerstoff beaufschlagt, das
   elektrochemische Gleichgewicht stellt sich ein, die Elektrode
   gibt Elektronen an den Sauerstoff ab, die Doppelschicht bildet
   sich aus.
Um den Stromkreis zu schließen, werden die Elektroden elektrisch
   leitend außerhalb der elektrochemischen Zelle verbunden,
   Ionen schließen den Stromkreis in der Zelle.
                                                     Brennstoffzellensysteme   35

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Komponenten elektrochemischer Zellen

Die wichtigsten Komponenten elektrochemischer Zellen sind:
   die Anode
   der Elektrolyt
   die Kathode
   Gehäuse/Zellrahmen, Dichtungen etc.
   Die Energieträger, die bei Batterien oft gleichzeitig die Elektroden sind,
   bei Brennstoffzellen jedoch von außen zugeführt werden, sie können
   fest, flüssig oder gasförmig sein
   ein Separator, falls eine Durchmischung von Stoffen auf Anodenseite
   und Kathodenseite vermieden werden muss
   Stromableiter nach außen

Optimierungspotential der technischen Zellkonstruktion je nach
   Anwendung
                                                               Brennstoffzellensysteme   36

Fakultät für Ingenieurwissenschaften
Energietechnik
Charakterisierung von Brennstoffzellen – die
  Strom-Spannungskurve
                                                                             H2 + ½ O2        H2O
             1,4
                                                                             ∆Ho = 286 kJ/Mol,
             1,2
                                                                             ∆Go = 237 kJ/Mol
              1                                 Sauerstoffelektrode
                                                                             Eo = -∆G/nF = 1,23 V
Spannung V




             0,8                                                             Eo,H= -∆H/nF= 1,48 V
             0,6
                                                                             (thermoneutrale
                           Zellspannung                                      Spannung
             0,4
                       Wasserstoffelektrode                                  oder fiktive
             0,2                                                             Heizwertspannung)
              0                                                              Praxis: EKL= 0,7 V
                   0        200          400    600         800       1000
                                      Stromdichte mA /cm²


  Messverfahren: regelbare elektrische Last, Potentiale gegen Bezugselektrode
                                                                                    Brennstoffzellensysteme   37

  Fakultät für Ingenieurwissenschaften
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Bz 10-1

  • 1. Brennstoffzellensysteme 1. Einleitung/Motivation und Überblick 2. Funktionsprinzip 3. Membranbrennstoffzelle, Aufbau, Materialien, Leistungsdaten Anwendungen 4. Phosphorsaure Brennstoffzelle 5. Schmelzkarbonatbrennstoffzelle 6. Festoxidbrennstoffzelle 7. Brennstoffe für Brennstoffzellensysteme 8. Zentrale Herstellung von Wasserstoff 9. Dezentrale Herstellung von Wasserstoff (für Brennstoffzellen) 10. Speicherung und Transport von Wasserstoff 11. Brennstoffzellen im Wettbewerb zu anderen Technologien in der KWK 12. Energiespeicherung, Hybridsysteme Brennstoffzellensysteme 1 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 2. Literatur: Für Elektrochemie und Batterien: Hamann/Vielstich, „Elektrochemie“ Wiley, Weinheim 1998 Für Wasserstofftechnologie: „Electrochemical Hydrogen Technologies“ Ed.:H. Wendt, Elsevier Amsterdam 1990 Für Brennstoffzellen: Kordesch/Simader: „“Fuel Cells and their applications“ VCH Weinheim 1996 Gummert/Suttor: „Stationäre Brennstoffzellen - Technik und Markt“, C.F. Müller Verlag, 2005, Heidelberg. Heinzel/Mahlendorf/Roes: „Brennstoffzellen- Entwicklung, Technologie, Anwendung“ C.F. Müller Heidelberg 2006 Larminie/Dicks „Fuel Cell Systems explained“Wiley, Chichester 2000 Handbook of Fuel Cells, Wiley 2003 Krewitt/Pehnt/Fischedick/Temming „Brennstoffzellen in der Kraft-Wärme-Kopplung“, Erich Schmitt-Verlag, Berlin 2004 Brennstoffzellen und Mikro-KWK, ASUE Band 20, Vulkan-Verlag 2001 Für Energiedaten: internet http://www.bmwi.de, http://www.bp.com und http://www.iea.org Brennstoffzellensysteme 2 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 3. Effizienz in der Energiewandlung und -nutzung Emissionen CO2: Treibhauseffekt SO2: saurer Regen, Waldsterben Smog, Feinstaub Lärm Radioaktivität Flächenverbrauch Kohle, insbes. im Tagebau Stauseen Verkehrsflächen Verbrauch der Ressourcen Verfügbarkeit und Kosten von Energieträgern Brennstoffzellensysteme 3 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 4. Brennstoffzellensysteme 4 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 5. Erwärmung und Anstieg des Meeresspiegels Erwärmung: Modellrechnungen ergeben eine mögliche Erwärmung zischen 1,5 und 8°C bis zum Jahr 2100 Brennstoffzellensysteme 5 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 6. Tschechien Belgien Niederlande Türkei Ukraine Mit Volldampf ins Treibhaus: Polen CO2- Emissionen in Mio. t im Jahr 2005 Spanien Summe: 27,3 Mrd. t Australien Vergleich 1990: 21,6 Mrd. t Mexiko Frankreich Südkorea Italien UK Kanada Deutschland Indien Japan Russland China USA 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 Brennstoffzellensysteme 6 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 7. Energie: Pro-Kopf-Verbrauch 300 250 Energieverbrauch [GJ/a] Indien 200 Asien Afrika 150 China Südamerika 100 Europa (n. OECD) Europa (OECD) 50 Fühere SU Nordamerika 0 1990 1995 2000 2005 Jahre Brennstoffzellensysteme 7 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 8. Waldsterben – gibt es das noch? Sauerer Regen und neue Ursachen http://gruppen.greenpeace.de/aachen/wald-fotos-waldsterben.html 1988 1993 1994 Früher: SO2 aus ungereinigten Kraftwerksrauchgasen Jetzt: Stickstoffeintrag durch NOx-Emissionen (hauptsächlich durch gestiegenen Autoverkehr) Zu warme, trockene Sommer (2003) Starke Stürme Brennstoffzellensysteme 8 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 9. Flächenverbrauch - Braunkohletagebau Brennstoffzellensysteme 9 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 10. Reichweite der weltweiten Energiereserven und - ressourcen Kernbrennstoffe 62 Reserven 391 Reserven und Ressoucen Kohle 209 1444 Erdgas 69 763 Erdöl 62 157 0 250 500 750 1000 1250 1500 Jahre Brennstoffzellensysteme 10 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 11. Preisentwicklung Heizöl http://www.tecson.de/pheizoel.htm Brennstoffzellensysteme 11 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 12. http://www.die-energie.de Brennstoffzellensysteme 12 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 13. Vision einer zukünftigen Energieversorgung PV Wind Elektrolyse Brennstoffzelle Wasser Gezeiten, Wellen Strom Wasserstoff Nutzenergie Geothermie Wärme Solarthermie Biomasse … Regenerative Energiequellen Speicherbarer Sekundär- Strom und Wärme zur Stromerzeugung energieträger Wasserstoff aus Wasserstoff durch Brennstoffzellentechnologie Brennstoffzellensysteme 13 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 14. http://www.erneuerbare-energien.de, Erneuerbare Energien Sachstandsbericht des BMU 2009 Brennstoffzellensysteme 14 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 15. Motivation für Kraft-Wärmekopplung mit Brennstoffzellensystemen Bessere Energieeffizienz und damit geringere CO2-Emissionen durch Strom und Wärmenutzung für alle KWK-Technologien Höchste Einspeisevergütung nach KWKMOD-Gesetz: 5,11 ct/kWh über dem mittleren Strompreis wegen Technologiebonus Geringste Schadstoffemissionen Vergleichsweise gute jährliche Auslastung wegen hoher Stromkennzahlen Für Hochtemperaturbrennstoffzellen das Potential der Kälteerzeugung im Sommer (Kraft-Wärme-Kälte-Kopplung) Brennstoffzellensysteme 15 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 16. Die Brennstoffzelle als Energiewandler Thermo- Ver- mechanischer Generator brennung Prozess Brennstoff- zelle Strom Brennstoff Elektrochemischer Prozess Brennstoffzellensysteme 16 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 17. Chemische und elektrochemische Reaktion Chemische Reaktionen: Oxidation ist Elektronenabgabe, Reduktion ist Elektronenaufnahme, die Elektronen werden direkt vom Reduktions-mittel (Elektronendonor) auf das Oxidationsmittel Elektronenakzeptor) übertragen, Wärme wird frei, Beispiel: 2 Na + Cl2 → 2 NaCl Elektrochemische Reaktionen bedeuten ebenfalls einen Elektronen-transfer, der jedoch räumlich getrennt abläuft, das heißt, dass ein Elektronendonor die Elektronen an eine Elektrode abgibt, die Elektronen durch einen elektrischen Leiter zu einer zweiten Elektrode fließen, wo sie an einen Elektronenakzeptor abgegeben werden, so können die Elektronen eine elektrische Arbeit leisten bzw. die Reaktion kann durch elektrische Energie erzwungen werden. Beispiel: 2 Na → 2 Na + + 2e − Cl2 + 2e − → 2Cl − 2 Na + Cl2 → 2 NaCl Brennstoffzellensysteme 17 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 18. Chemische Reaktion Heftige, exotherme Reaktion 8-1 Elektronen 11p+ 17p+ 11n 18n Brennstoffzellensysteme 18 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 19. Elektrochemische Reaktion Die großtechnische Herstellung von Natrium erfolgt heute durch Schmelzflusselektrolyse von trockenem Natriumchlorid in einer Downs-Zelle. Zur Schmelzpunkterniedrigung wird ein Salz- gemisch aus Calcium- (46 %), Natrium- (28 %) und Bariumchlorid (26 %) eingesetzt. Die zylindrische Elektrolysezelle besteht aus einer mittigen Graphitanode, über der das entstehende Chlorgas abgezogen wird. Oberhalb der kleeblattförmig um die Graphitanode angeordneten Stahlblechkathoden wird das flüssige Natrium abgezogen und nach einer Zwischenlagerung einem Reinigungsprozess zugeführt. Seit Einführung der Chlor-Alkali-Schmelzfluss- Elektrolyse hat sich der Preis für Natrium drastisch verringert. Heute ist Natrium volumenbezogen das preiswerteste Leichtmetall überhaupt. Brennstoffzellensysteme 19 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 20. Bekannte elektrochemische Prozesse Laden und Entladen von Batterien Chloralkali-Elektrolyse zur Herstellung von Chlor (und Natronlauge und Wasserstoff) Metallgewinnung: – Zink (40% der Weltproduktion, Metall ist reiner als thermisch hergestelltes Zink) – Kupfer (elektrolytische Reinigung = Raffination von Rohkupfer) – Aluminium (aus geschmolzenem Al2O3 in Na3AlF6 bei 1000°C) Adipinsäuredinitril als Baustein für Polyamide, 500 000 t/a und diverse andere organische Synthesen Elektrolyse von Wasser/Brennstoffzelle Brennstoffzellensysteme 20 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 21. Funktionsprinzip Brennstoffzelle Wasserstoff und Sauerstoff werden elektrochemisch zu Wasser umgesetzt, d.h. es entsteht Gleichstrom und Wärme Wasserstoff muss zur Verfügung stehen, Sauerstoff kann der Luft entnommen werden Elektrischer Wirkungsgrad ca. 50% Brennstoffzellensysteme 21 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 22. Brennstoffzellen – energetische Aspekte Reaktion: H2 + 1/2 O2 H2O Heizwert von Wasserstoff ∆RHU = -241,8 kJ/Mol Brennwert von Wasserstoff ∆RHo = -285,8 kJ/Mol Da bei der Reaktion die Entropie abnimmt (3/2 Mole Gas reagieren zu 1 Mol Gas / zu flüssigem Wasser) wird Wärme frei qrev = - T ∆RS Die maximale Nutzarbeit der Reaktionen, die mit der freien Reaktionsenthalpie ∆RG korrespondiert, ist daher deutlich kleiner als ∆RH Bei verschiedenen Arbeitstemperaturen der Brennstoffzellen ist die Temperaturabhängigkeit der freien Reaktionsenthalpie zu berücksichtigen Der theoretisch maximal mögliche Wirkungsgrad einer Brennstoffzelle unter Standardbedingungen ist definiert Nutzen ∆R Go ηfl = = Aufwand ∆R H o Brennstoffzellensysteme 22 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 23. Berechnung der Spannung einer Brennstoffzelle aus thermodynamischen Daten Wel = ∆ RG = - nFEKL mit n = Anzahl der Elektronen pro Formelumsatz Standardbedingungen: F = Faraday-Konstante = 96485 As/Mol 298 K, 1 bar E = Zellspannung ∆ RG E0 = − Damit ergibt sich für nF flüssiges Wasser bei Standardbedingungen aus Go Eo = 1,23 V aus Ho: Eo = 1,48 V* für Wasserdampf bei Standardbedingungen aus Gu Eo = 1,18 V aus Hu: Eo = 1,25 V* *fiktive Werte, die nicht erzielbar sind, die als Basis für vereinfachte Wirkungsgradberechnungen aus der Spannung dienen Brennstoffzellensysteme 23 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 24. Wirkungsgrad von Brennstoffzellen ∆RG = ∆RH-T∆RS Reaktion zu flüssigem Wasser: ∆RGo = ∆RHo -T∆RSfl Reaktion zu gasförmigem Wasserdampf: ∆RGu = ∆RHu - T∆RSg thermodynamische Daten der Reaktion bei T = 298 K und p = 1 bar ∆RGo = -237,3 kJ/mol ηMax = 83,3 %. ∆RHo = -285,8 kJ/mol ∆RGu = -228,6 kJ/mol ηMax = 94,5 % (bei 25°C!) ∆RHu = -241,8 kJ/mol ηMax = 92 % (bei 100 °C) ηMax = 74 % (bei 900 °C) Brennstoffzellensysteme 24 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 25. Temperaturabhängigkeit der Brennstoffzellenreaktion Temperatur °C ∆RG (kJ/Mol) E (V) ηMax(%) 25 237,3 1,23 83 80fl 228,2 1,18 80 80gas 226,1 1,17 79 100 225,2 1,17 79 200 220,4 1,14 77 400 210,3 1,09 74 600 199,6 1,04 70 800 188,6 0,98 66 1000 177,4 0,92 62 Werte aus Larminie, Seite 20ff Brennstoffzellensysteme 25 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 26. Entropie der Brennstoffzellenreaktion Für die Brennstoffzellenreaktion S =S − SH2 − 1 2 S O2 ∆ H 2O R Standardwerte: Wasser, flüssig: 70,05 J/Mol K Wasserstoff 130,59 J/Mol K Wasserdampf: 188,83 J/Mol K Sauerstoff 205,14 J/Mol K ∆ R S = −163,11 J / K Mol Q = 48,6 kJ / Mol ∆ R S = −44,33 J / K Mol Q = 13,2 kJ / Mol Brennstoffzellensysteme 26 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 27. Entropiefunktion von Gasen (Druck konstant) dQrev dC p Grundlage: dS = − dQrev = C p dT dS = − dT T T Die Wärmekapazität Cp ist die Fähigkeit eines Moleküls, Wärme in Form von Bewegungsenergie zu speichern Atome: drei Freiheitsgrade der Translation: Cp=3/2R+R=20,78 J/Kmol (entspricht Messwert für Ar, He) Dreiatomiges Molekül Cp=3/2R + 3/2R(+3/2R)+R=33,26 J/Kmol Wasserdampf: Cp = 36,57 J/Kmol Wasserstoff: 28,8 J/Kmol Sauerstoff: 29,38 J/Kmol TE C p dT Temperaturabhängigkeit der Entropie: S (TE ) = S (TA ) + ∫ TA T Cp selbst ist eine Funktion der Temperatur und ändert sich stark bei Phasenübergängen! Flüssiges Wasser: Cp = 75,366 J/K Mol Brennstoffzellensysteme 27 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 28. Die Reaktionsentropie als Funktion von der Temperatur ∆ R S = ∆S T c T 0 + ∫ 298 T P dT 0 0 200 400 600 800 1000 -0,01 Für Wasserdampf als Produkt ∆ RS (kJ/Mol K) -0,02 -0,03 -0,04 -0,05 -0,06 Temperatur (°C) Brennstoffzellensysteme 28 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 29. Wirkungsgrad von Brennstoffzellen Carnot-Prozess 100 im Vergleich 90 mit der Idealer Wirkungsgrad / % 80 Brennstoffzelle 70 60 (Wasserdampf) Brennstoffzelle 50 40 30 20 Carnot-Prozess 10 Tunten = 25 °C 0 0 250 500 750 1000 1250 1500 1750 Temperatur Toben / °C Brennstoffzellensysteme 29 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 30. Der Energiewandlungsprozess Herkömmliches Kohlekraftwerk Mech. El. Kohle Ver- Wärme Thermo- brennung mech. Energie Energie Prozess Brennstoffezelle Wasser- Elektrochemischer Prozess El. stoff Energie Wasserstoff allerdings ist Sekundärenergieträger Einstieg in die Wasserstofftechnologie Brennstoffzellensysteme 30 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 31. Das Elektrodenpotential ϕ Beispiel: eine Metallelektrode (Zink) taucht in eine wässrige Lösung ein, Zink geht in Spuren als Zinkionen in Lösung, ϕ = -0,7 V eine negative Ladung bleibt im Metall zurück: Zn Zn2+ + e- es entsteht eine elektrochemische Doppelschicht, hydratisierte, positive Zinkionen befinden sich in der elektrodennnahen Elektrolytschicht,diese Schicht verhält sich wie eine Kondensator mit einer typischen Kapazität c. Wenn die Konzentration der Zinkionen im Elektrolyten 1 Mol/l ist, ist das entstandene Potential unter e- Zn2+ Normalbedingungen (25°C, 1 bar) das Normalpotential, e- das für die Zinkelektrode – 0,7 V beträgt. Da Potentiale einzeln nicht gemessen werden können, beziehen sich alle Werte auf einen gemeinsamen Bezugspunkt, die Normalwasserstoffelektrode. Brennstoffzellensysteme 31 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 32. Das Elektrodenpotential ϕ Definition einer normierten Elektrode Platinelektrode Wasserstoff mit ϕ = 0 V: Die Normalwasserstoffelektrode Wasserstoff wird an der Platinelektrode adsorbiert und Wasserstoffionen gehen in Analogie zu den Zinkionen der Metallelektrode in Lösung über, es entsteht auch hier ein Potential der Elektrode und eine elektrochemische Doppelschicht Reaktion: ½ H2 H+ + e- Konzentration der Säure aH+=1 Mol/l Die Spannung eines galvanischen Elementes ist die Differenz zweier Elektrodenpotentiale E = ϕAnode - ϕKathode Brennstoffzellensysteme 32 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 33. Die elektrochemische Spannungsreihe Durch Messungen und Berechnungen aus thermodynamischen Daten der (theoretischen ) Reaktion von Stoffen mit Wasserstoff entstand die elektrochemische Spannungsreihe, in der die Potentiale aller Reaktionen im Vergleich zur Normalwasserstoff-Elektrode aufgeführt sind. F2 + 2,85 V O2 + 1,23 V + edle Metalle und Verbindungen Ag + 0,7996 V mit oxidierendem Potential 0 Normalwasserstoffelektrode H2 0 unedle Metalle und Ni - 0,23 V Fe - 0,409 V - Verbindungen mit reduzierendem Potential Zn - 0,76 Al - 1,706 V Li - 3,045 V Brennstoffzellensysteme 33 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 34. Definitionen Anode: an der Anode findet eine Oxidationsreaktion statt, zum Beispiel Wasserstoff zu Protonen ½ H2 H+ + e- Zink zu Zinkionen Zn Zn2+ + 2 e- Methanol zu CO2 CH3OH +H2O CO2 +6H+ + 6e- Cloridionen zu Chlor Cl- ½ Cl2 + e- Sauerstoffionen zu Sauerstoff O2- ½ O2 + 2 e- Kathode: an der Kathode finden Reduktionsreaktionen statt, zum Beispiel Protonen zu Wasserstoff H+ + e- ½ H2 Zinkionen zu Zink Zn2+ + 2 e- Zn Chlor zu Cloridionen ½ Cl2 + e- Cl- Sauerstoff zu Sauerstoffionen ½ O2 + 2 e- O2- Fazit: Bei der Elektrolyse von Wasser wird an der Kathode Wasserstoff und an der Anode Sauerstoff entwickelt, die Wasserstoff-verzehrende Elektrode in der Brennstoffzelle aber ist die Anode und die Sauerstoff-verzehrende Elektrode die Kathode !!! Brennstoffzellensysteme 34 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 35. Energiewandlung in der Brennstoffzelle Die Anode ist ein elektrisch leitfähiges Material mit einem geeigneten Katalysator, Wasserstoff wird an die Elektrode geleitet, das Elektrodenpotential stellt sich ein, d.h. die Elektrode nimmt Elektronen auf, wird negativ, hydratisierte Prototonen sammeln sich in der Doppelschicht. Die Kathode ist ebenfall ein elektrisch leitfähiges Material mit Katalysator und wird mit (Luft)Sauerstoff beaufschlagt, das elektrochemische Gleichgewicht stellt sich ein, die Elektrode gibt Elektronen an den Sauerstoff ab, die Doppelschicht bildet sich aus. Um den Stromkreis zu schließen, werden die Elektroden elektrisch leitend außerhalb der elektrochemischen Zelle verbunden, Ionen schließen den Stromkreis in der Zelle. Brennstoffzellensysteme 35 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 36. Komponenten elektrochemischer Zellen Die wichtigsten Komponenten elektrochemischer Zellen sind: die Anode der Elektrolyt die Kathode Gehäuse/Zellrahmen, Dichtungen etc. Die Energieträger, die bei Batterien oft gleichzeitig die Elektroden sind, bei Brennstoffzellen jedoch von außen zugeführt werden, sie können fest, flüssig oder gasförmig sein ein Separator, falls eine Durchmischung von Stoffen auf Anodenseite und Kathodenseite vermieden werden muss Stromableiter nach außen Optimierungspotential der technischen Zellkonstruktion je nach Anwendung Brennstoffzellensysteme 36 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik
  • 37. Charakterisierung von Brennstoffzellen – die Strom-Spannungskurve H2 + ½ O2 H2O 1,4 ∆Ho = 286 kJ/Mol, 1,2 ∆Go = 237 kJ/Mol 1 Sauerstoffelektrode Eo = -∆G/nF = 1,23 V Spannung V 0,8 Eo,H= -∆H/nF= 1,48 V 0,6 (thermoneutrale Zellspannung Spannung 0,4 Wasserstoffelektrode oder fiktive 0,2 Heizwertspannung) 0 Praxis: EKL= 0,7 V 0 200 400 600 800 1000 Stromdichte mA /cm² Messverfahren: regelbare elektrische Last, Potentiale gegen Bezugselektrode Brennstoffzellensysteme 37 Fakultät für Ingenieurwissenschaften Energietechnik