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Dominique GRENECHE
(Nuclear Consulting )
SFEN PACA&C – Aix en Provence – 12/9/2014
Plan de l’exposé
 Généralités
 Pourquoi, comment, combien …
 Le thorium en réacteurs
 Avantages et inconvénients – Economie en uranium
 Les défis industriels
 Mines, fabrication, recyclage
 Les questions génériques
 Déchets, prolifération nucléaire, économie
 Etat de l’art
 Expérience industrielle et développements en cours
 Conclusion
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »2
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »3
Qu’est ce que le thorium (Th) ?
Th 232 : 90 protons (142 neutrons)
La classification périodique ddes éléments
(L’alphabet de la nature)
Un peu d’ histoire …
 Découverte en 1829 par Jöns Jacob
Berzelius, savant Suédois (considéré comme
l’un des fondateurs de la chimie moderne)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »4
 Nommé ainsi d’après Thor, dieu scandinave du tonnerre.
 Il est resté inutilisé jusqu’à son emploi dans les manchons à
incandescence (becs de gaz) en 1885 (température fusion
très élevée : 3300 °C)
 Son caractère radioactif est identifié par le chimiste allemand
Gerhard Carl Schmidt en 1898 et confirmé deux mois plus
tard par Marie Curie. Période : 14 milliards d’années
Le thorium comme combustible nucléaire n’est pas
une affaire nouvelle …..
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
Nov. 1973 :
..une thèse
sur le
thorium…
Il y a plus de 50 ans (1962) :
Premier symposium sur le cycle
au thorium (USA - AEC)
(ci dessous la page de garde des annales du 2eme
symposium en 1966)
»5
Avril 1944 : « The New Pile Committee » - Phil. Morrison
suggère déjà l’utilisation du thorium dans les réacteurs
Ce qui était écrit en 1966
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »6
Preface of the
« Proceeding of the second international thorium fuel cycle symposium
Gatlinburg, Tennessee – May 3-6, 1966 – US/AEC” (833 pages)
X
X
Pourquoi le thorium ?
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
Th 232 + n  U 233
Energie
»7
Le processus de création d’U233
Th 232 + n  Th 233
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
U 238 + n  U 239
Pa 233
β- (22 min.)
β- : 27 jours
U 233 (1.5 105 ans)
Ceci est à comparer à …
Np 239
Pu 239 (24000 ans)
β- (23,5 min.)
β- (2,3 jours)
»8
Un paramètre fondamental :
le “facteur de reproduction” η
8 % des cas pour U233
92 % des cas pour U233
Le noyau ainsi formé se retrouve
dans un état d’excitation énergétique
très élevé
L’ excès d’ énergie du noyau est libérée par des
émissions de rayons gamma et pour l’U233et
ce processus conduit à la formation d’U234
La fission libère
alors plusieurs
neutrons ( ʋ )
Pour U233, ʋ = 2,498 et donc le nombre de neutrons “récupérés“ en
moyenne pour UN neutron absorbé dans le noyau est η = 2,498 * 0,92 = 2,297
Absorption
d’un neutron
par le noyau
fissile
9»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
15 % pour U235
85 % pour U235
il n’est que de 2.085 pour U235
Le facteur (ou taux ou rapport) de conversion
(ou gain de régénération dans les surgénérateurs)
Pour UN neutron absorbé dans le noyau fissile, η neutrons sont émis
UN des ces η neutrons doit être
absorbé dans un noyau fissile pour
pouvoir entretenir la réaction en chaine
1 Neutron
Il reste alors η - 1 neutrons “disponibles”
(1,297 pour U233 contre seulement 1,085 pour U235)
Une partie d’entre eux, L , sont “perdus” par captures stériles (p.f, gaines et
structures du combustible, poisons, modérateur, etc.) et les fuites
La partie restante, CR = η – 1 – L , est
capturée dans le noyau “fertile” (U238 ou
Th232) et produit ainsi un nouveau noyau
fissile (Pu ou U233)
Si L est suffisamment BAS (bonne “économie” de neutrons) et que η est suffisamment
HAUT alors CR = η – 1 – L peut devenir supérieur à UN : c’est le phénomène de
SURGENERATION
CR : FACTEUR DE CONVERSION
(rapport nombre de noyaux fissile créés sur
nombre de noyaux fissiles “détruits”
U 233 est le MEILLEUR noyau FISSILE
pour des neutrons “THERMIQUES”
U 233 U 235 Pu 239
η pour des fissions par des
neutrons thermiques (V=2200 m/s) 2.29 2.07 2.11
η pour des fissions par des
neutrons rapides
2.27 1.88 2.33
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
La surgénération “THERMIQUE” peut
être atteinte avec un système Th-U233
Pour « surgénérer», η doit être supérieur à 2 (η - 2 > 0):
 un neutron nécessaire pour entretenir la réaction en chaine et ….
 un autre pour “fabriquer” un nouveau noyau fissile
η – 2 = 0,29 for U 233 et seulement 0,07 for U 235 , donc :
 Inventaire fissile beaucoup moindre dans un
réacteur “thermique” (au moins un facteur 5) »11
D O N C …
Un réacteur “surgénérateur” fabrique + de combustible
qu’il n’en consomme pour faire de l’électricité !
Comparaison avec une voiture
“surgénératrice” consommant 5 l/100 “bois sec” = U233, U235
ou Pu pour faire du feu =
électricité
Bois humide
(=Th232) est
séché =
transformé en
U233 pour faire
un nouveau feu
…etc…
Au départ…
10L
…100
km…
… à l’arrivée
12L !
L’ image du bois sec et mouillé
U 233
( or Pu)
U 233
Cela veut-il dire que …
comme le prétendent certains «rêveurs» ou défenseurs inconditionnels on
pourrait concevoir un système au thorium de l'énergie nucléaire qui pourrait:
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »13
 être absolument “sûr” (dans des réacteurs ADS notamment),
 résoudre le problème des déchets radioactifs (pas d’actinides
mineurs)
 Éliminer le risque de prolifération
(pas d’enrichissement, pas de plutonium)
 Fournir une source illimitée d’énergie
(1 t de Th = 200 t d’U!)
Cela veut-il dire que …
comme le prétendent certains «rêveurs» ou défenseurs inconditionnels on
pourrait concevoir un système au thorium de l'énergie nucléaire qui pourrait:
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »14
bref :
a “cheap, clean, safe and unrestricted energy source”
 être absolument “sûr” (dans des réacteurs ADS notamment),
 résoudre le problème des déchets radioactifs (pas d’actinides
mineurs)
 Éliminer le risque de prolifération
(pas d’enrichissement, pas de plutonium)
 Fournir une source illimitée d’énergie
(1 t de Th = 200 t d’U!)
Quelques exemples de titres de journaux
 Le thorium, l'énergie de demain ? (« notre planète info »)
 La Norvège tentée par le nucléaire pour exploiter ses réserves de
thorium (Le monde, 4/1/2013)
 Géopolitique nucléaire : la bataille sino-russe du thorium (voltaire net.org,
3/4/2013)
 Le thorium, minerai magique d’une nouvelle révolution nucléaire … (La
voix du Nord, 15/2/2014)
 Et si le nucléaire nous assurait pour 10 000 ans de confort
technologique? (SOS planète)
 Énergie : une voiture alimentée au thorium pourrait rouler 100 ans sans
être réapprovisionnée (croach.fr)
 Le Thorium, la solution miracle au nucléaire? (RTS découverte, 30/10/2013)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »15
Quelques exemples de déclarations farfelues sur le
thorium (Th)
 “Once you start looking more closely, it blows
your mind away. You can run civilization on Th
for hundreds of thousands of years, and it’s
essentially free. You don’t have to deal with
uranium cartels”…. “Th trumps all fuel as energy
source”(1)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »16
 “Th burns the plutonium residue.., acting as an eco-cleaner. "It’s the Big One(2)
Et maintenant venons en à la réalité
 "It is almost impossible make nuclear weapons out of Th (3).
 “Th reactors would be cheap…(and)... could eliminate the proliferation threat(4)
 ” A Th reactor does not, in fact, need a containment wall. Putting the reactor
vessel in a standard industrial building is sufficient”(4)
(1) Carlo Rubbia, Nobel prize of physic . Conference ThEC13 à Genève en Oct. 2013. Il a déclaré que “the energy potential of
thorium is thousands time greater than all fossils fuels and uranium used in a breeding mode !
(2) Kirk Sorensen, a former NASA rocket engineer
(3) Professor Egil Lillestol, nuclear physicist at the University of Bergen, Norway.
(4) Site http -3w.thorium.tv, declarations de Carlo Rubbia
Une première vérité
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
Avec l’Unat on peut entretenir une
réaction en chaine
Avec le thorium….
»17
Le thorium n’est pas un
substitut à l’uranium
naturel (Unat):
N O N
Abondance naturelle du Thorium
Uranium (U) Thorium (Th) Th / U
Système solaire 0.294 * 10-6 1.09 * 10-6 0.27
Croûte terrestre 2.7 9.6 3.5
Eau de mer 0.0033 < 0,00001 < 0,01
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
• Le thorium est un élément naturel bien
répandu dans la croûte terrestre et
assez uniformément réparti
• Les principaux minéraux contenant du
thorium la monazite(1), la carbonatite et
la thorite
Comparaison entre thorium et uranium (concentration MOYENNES en ppm)
(1) C’est un phosphate de terres rares (lanthanide) pouvant contenir jusqu’à 12 % de phosphate de
thorium; avec une moyenne de 6 à 7 %. Les concentrations les plus élevées se trouvent dans des
dépôts alluviaux (“placers”)
Thorium métal (10,96 g/cm3)
»18
Réserves mondiales
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »19
Pays
USGS
( a )
AIEA 2009
( b )
AIEA 2012
( c )
Commentaires
CIS (1)
- 150 000
(1): Arménia, l'Azerbaidjan, Belarus, Kazakstan, Kyrgystan,
Moldavia, Tajikistan, Ousbekistan, Turkmenistan, Ukraine
Brazil 16 000 632 000 953 000 Very large gap between USGS and IAEA
India 290 000 319 000 846 500 Large increase in the IAEA 2012 estimation
Turkey - - 812 000 A new comer !
Australia 300 000 452 000 474 000
USA 160 000 674 000 434 000 USGS post a very low figure compared to IAEA
Egypt - 380 000 380 000
Norway 170 000 264 000 320 000
Venezuela - 300 000 300 000
Canada 100 000 172 000 172 000
Russian fed. - 75 000 155 000
South Africa 35 000 148 000 148 000 USGS post a very low figure compared to IAEA
Greenland - 86 000 89 500
Malaysia 4 500 - -
OTHERS 124 500 114 000 1 879 500
TOTAL 1 200 000 3 616 000 7 113 500
(a) : US Geological Survey, Mineral Commodity Summaries, January 2005
(b) : IAEA-OECD "Red book", 2009: "Uranium resources, production and demand - "identified" (< 80 USD/Kg) + "inferred" resources
(c) : Prelimnary data presented in 2012 by Harikrishnan of IAEA - Currently under review by an Expert Group on thorium Resources, chaired by
Dr Fritz Barthel. - 20 other countries are identifies in this study.
Grande disparité des dans les estimations de réserves mondiales
économiquement exploitables
Les ressources en thorium : conclusions
 Il ya encore un manque de connaissance des réserves de thorium
économiquement extractibles dans le monde. Les estimations sont en
grande partie été un exercice académique (avec quelques exceptions)
en raison de l'absence d'efforts d'exploration.
 Sur la base des estimations disponibles, on ne peut pas affirmer que
les réserves de thorium sont 3 ou 4 fois plus élevées que celles de l’U
(comme on l’entend souvent), mais seulement qu‘elles sont
probablement du même ordre de grandeur : au moins plusieurs
millions de tonnes
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
»20
En tout état de cause, si un processus de surgénération
est mis en œuvre, dans un système Th-U233, les
ressources en thorium ne sont pas un problème puisqu’il
suffirait de quelques millions de tonnes pour produire de
l’énergie nucléaire pendant des milliers d’années
( 1 tonne de fissions = 1GWe-an)
Plan de l’exposé
 Généralités
 Pourquoi, comment, combien …
 Le thorium en réacteurs
 Avantages et inconvénients – Economie en uranium
 Les défis industriels
 Mines, fabrication, recyclage
 Les questions génériques
 Déchets, prolifération nucléaire, économie
 Etat de l’art
 Expérience industrielle et développements en cours
 Conclusion
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »21
Comment utiliser le thorium en réacteur ?
 Le thorium DOIT être MELANGE avec a matériau FISSSILE
 Il y en 4 possibles (= 4 “cycle de combustible”) :
 U 235 : Th/UHE (mais exclu aujourd’hui  prolifération)
 Plutonium : Th/Pu (= MOX)
 U233 : Th/U233 (dès que des stocks d’U233 sont disponibles !)
 U enrichi à 20% : Th/UME (concept « Radkowski »)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »22
Réacteurs nucléaire ayant utilisé du thorium(1)
 Les pionniers (USA)
 Shippingport : REP, 60 MWe (1957)
 La surgénération en cycle Th/U233 a été alors démontrée à la fin
des années 1970s dans ce réacteur
 Elk river : REB, 22 MWe (1963)
 MSRE : Molten Salt Reactor Experiment (Oak Ridge) années 1960
 L’utilisation du thorium dans les HTR
 USA (cœurs à blocs prismatiques) : Peach Bottom (40 MWe, 1967) et
FSV (330 MWe, 1976)
 Allemagne (cœurs à boulets) : AVR (15 MWe, 1967) et THTR
(300 MWe, 1985)
 L’utilisation du thorium en Inde
Partiellement utilisé en Inde aujourd’hui dans quelques PHWRs mais
sa mise en œuvre à plus grande échelle est envisagée à long terme (“3
stages program”)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »23
(1) : liste détaillée fournie en annexe
Le thorium en réacteur : résultats disponibles (1/2)
 En plus des démonstrations d'utilisation du thorium réalisé dans le passé
dans différents réacteurs, de très nombreuses études ont été menées
pour évaluer les performances des cycles de thorium dans toutes sortes
de réacteurs (REL, HTR, RSF, RNR, REP, REB, etc.)
 Des tendances générales peuvent être tirées des résultats disponibles :
 L'utilisation du thorium dans des réacteurs thermiques
conventionnels ne conduit pas à des économies significatives de
d'Uranium naturel (taux de conversion typique, CR <0,7)
 Si on arrive à une "presque surgénération » (« near breeding »)
c’est-à-dire des CR proche de 1 dans des réacteurs thermiques, des
économies d'uranium deviennent très importantes. Des HTR et des
REL (ainsi que des RSF (Gen-IV) pourraient être particulièrement
adaptés pour atteindre de tels taux de conversion en raison de leur
très bonne économie de neutrons
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »24
Le thorium en réacteur : résultats disponibles (2/2)
 Les conditions de surgénération (CR> 1) peuvent être réalisées
dans des réacteurs thermiques à combustibles Th / U233
(démonstration expérimentale établie à Shippingport). Cependant, il
est au prix d’astuces technologiques difficilement extrapolables à des
réacteurs commerciaux.
 Il n'y a aucune incitation à utiliser du thorium dans les RNR parce que
l’U233 présente moins bonnes propriétés nucléaires que Pu. De plus,
le Th est beaucoup moins fissile que l’U238 pour les neutrons rapides
(et il capture plus les neutrons). Quoi qu'il en soit, si des RNR
venaient à être déployés massivement, il y aurait largement assez
d’uranium pour un développement durable de l'énergie nucléaire.
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »25
Principaux avantages et inconvénients du
thorium en réacteur (1/2)
 Inconvénients:
 Concentration élevée de de Pa-233, qui «vole» des neutrons (1) et
qui augmentent la réactivité après l'arrêt (Pa233 U233)
 Taux de surgénération moins élevé dans les RNR que pour le cycle
U/Pu
 Coefficient Doppler moins grand
 Inventaire fissile généralement plus grand dans le cœur des
réacteurs à cause des captures « thermiques » supérieures du
Th232 par rapport à l’U238
 Plus de produits de fission gazeux pour U233 que pour U235
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »26
(1)Avec une section efficace de capture σ = 40 x 10-24 cm2 pour Pa233 et une constante de désintégration λ = 2,97 × 10-7
sec-1 (correspondant à T1 / 2 = 27 jours), le rapport entre le taux de capture de Pa233 et son taux de décroissance est, pour
un φ du flux de neutrons (n / cm2 · s), égale à 1,35 × 10-16 φ. Ainsi, ce rapport devient relativement important (> 1%) pour φ>
1014 n / cm 2 · s.
Principaux avantages et inconvénients
du thorium en réacteur (2/2)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »27
 Avantages : (comparés à U)
 Température de fusion très élevée (ThO2 : 3300°C, UO2 : 2800°C)
 Grande stabilité chimique et forte rétention des pf dans le ThO2
 Meilleures caractéristiques pour la distribution de puissance, moins de
perte de réactivité au cours de l’évolution, MOINS de CAPTURES PF
(moins d’effets Xe et Sm, meilleures économie de neutrons, …)
 Meilleur comportement sous irradiation ( taux de comb. plus grand)
 Meilleures caractéristiques de sûreté :
 Coefficient de température global (modérateur, spectre)
 Moins de réactivité chimique avec l’eau et la vapeur
 Coefficient de vide plus favorable dans les RNR/Na
Plan de l’exposé
 Généralités
 Pourquoi, comment, combien …
 Le thorium en réacteurs
 Avantages et inconvénients – Economie en uranium
 Les défis industriels
 Mines, fabrication, recyclage
 Les questions génériques
 Déchets, prolifération nucléaire, économie
 Etat de l’art
 Expérience industrielle et développements en cours
 Conclusion
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »28
Les défis à relever pour une mise en œuvre
industrielle d’un cycle complet au thorium (1/3)
 La mine
 De gros efforts de minerai de thorium prospection seraient nécessaires (mais dans le
long terme seulement, si le cycle du thorium est développé à grande échelle)
 L'irradiation externe est nettement plus élevée que dans le cas de l'uranium avant
l’étape étape de purification du Th232 (principalement en raison de Tl-208(1))
 Toutefois, l'exploitation des gisements de monazite à ciel ouvert (actuellement la
principale source de thorium) est plus facile que celle de la plupart des minerais
d'uranium
 Gestion des résidus miniers de thorium est également plus simple que dans le cas
de l'uranium principalement en raison de la période beaucoup plus courte du «thoron»
(Rn 220(2) : 55 sec) que celle du radon (Rn 222: 8 jours, fille de Ra 226 , 1600 années)
 La préparation de thorium, similaire à celle de terres rares, entraîne sa séparation
d'avec d'autres composés (de valeur), par conséquent, il n'est pas aussi simple
(nombreuses manipulations et étapes chimiques)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »29
(1) - Un descendant radioactif du Th232
(2) – Un autre descendant radioactif du Th232
Les défis à relever pour une mise en œuvre
industrielle d’un cycle complet au thorium (2/3)
 Fabrication du combustible
 Une expérience industrielle à petite
échelle existe : REP (Elk River,
Indian point 1, Shippingport), HTR
(USA, Allemagne), PHWRs et RNR
(Inde)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »30
 Plusieurs procédés ont été développés dans le passé : poudres (USA, Inde)
procédé “Sol-gel” (USA et Allemagne pour les HTR), compaction vibratoire
(USA : ORNL et B & W), techniques d’imprégnation, etc.
 Toutefois, si le Pu est utilisé comme matière fissile, l'automatisation du
processus et la commande à distance dans des boîtes à gants blindées sont
nécessaires (expérience existe déjà : Lingen (REB) et Obrigheim (PWR) en
Allemagne).
 Avec de l’U233 comme matière fissile, une fabrication automatisée en
cellules blindées serait nécessaire
Pastilles de ThO2 (BARC, Inde)
Le problème de l’U232
 U232 s’accumule au cours de l’évolution d’un combustible à base de thorium
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
(noyaux intermédiaires à vie courte: Th/Ra…)
76 a ()
Bi 212
Tl 208   de 2,6 Mev
Or, certains descendants de l’U232 sont de puissants émetteurs de
rayons gamma
U 232
Th 231
(n, 2n)
Th 232
(n, )
Th 233
 
Pa 231
(n, )
Pa 232
(n, 2n)
Pa 233
U 232
(n, 2n)
U 233

b
-
(25h)
b
-
(22m)
b-
(27d)b- (1,3j)
Tl 208
»31
U232
Les défis à relever pour une mise en œuvre
industrielle d’un cycle complet au thorium (3/3)
 Un cycle au thorium pourrait être réellement attractif que si le combustible usé
est retraité pour en extraire l’U233 et le recycler: il faut donc étudier et développer
industriellement
 Retraitement de combustibles à base de thorium:
 Un procédé a été testé à petite échelle (plusieurs années): THOREX (ORNL)
 Mais il est difficile à mettre en œuvre à cause des problèmes aigues de
corrosion des fluorures qu’il faut utiliser à la dissolution
 THOREX pourrait générer 50-70 % plus de verres que PUREX (étude Indienne)
 Beaucoup de R&D serait nécessaire pour développer un procédé industriel
compétitif
 Refabrication de combustibles à base d’U233 :
 C’est l’obstacle majeur car il faut opérer à distance derrière d’épaisse
protections radiologiques (descendants très radioactifs de l’U232). C’est
techniquement faisable (longs développements néanmoins nécessaires) mais
certainement coûteux.
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
»32
Plan de l’exposé
 Généralités
 Pourquoi, comment, combien …
 Le thorium en réacteurs
 Avantages et inconvénients – Economie en uranium
 Les défis industriels
 Mines, fabrication, recyclage
 Les questions génériques
 Déchets, prolifération nucléaire, économie
 Etat de l’art
 Expérience industrielle et développements en cours
 Conclusion
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »33
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »34
La question des déchets radioactifs
Il y a deux catégories de produits radioactifs
1. Produits de fission (PF)
2. Actinides mineurs (AM)
Vie courte (<30 ans)
Vie longue (> 104 ans)(1)
(1) La seule exception étant le Sm151, avec une période radioactive de 90 ans
 La quantité de PF est strictement proportionnelle à
l’énergie de fission produite, quelque soit le combustible :
U, Pu, Th ou patates !
 La quantité d’AM dépend principalement des noyaux
fertiles / fissiles utilisés, du spectre des neutrons, et
du taux de combustion
Avec un combustible Th/U233 on produit beaucoup
moins d’AM qu’avec un combustible U/Pu
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
Plutonium
Actinides mineurs
»Year
»Day
»Hour
»(Intermediate nucleus)
»35
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
Comparison des inventaires radiotoxiques
(from CNRS)
Cycles Uranium et thorium, Avec ou sans recyclage des AM
SANS recycl. des AM
0.1% fertile/fissile
100% des AMs
AVEC recycl.des AM
0.1% fertile/fissile
1% of MAs
»36
Nat. U ( 70 t)
Nat. Th. ( 0,3 t)
La “bosse” est due au Pa231 venant de (n,2n) sur
Th232 et don’t la période est de 33000 ans
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »37
La question de la “Proliferation” (1/3)
Une bombe : comment ça marche ?
(de type “canon ”, la plus simple à concevoir et à fabriquer)
MATERIAL FISSILE
(U235 ou U233)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »38
Emission
de neutrons
(n/s.kg)
Génération
de chaleur
W/kg
Emission de
radiations
Masse critique
(sphère
homogène nue)
Comments
U233 1,23 0,281
High
(see comments)
16
Les radiation proviennent des
descendants de l’U232 (Tl
208, Bi 212)
U235 0,364 0,00006 Very low 48
Peut être utilisé pour
fabriquer une bombe de type
«canon »
Pu « civil »
(50 GWj/t)
470 000 20 Low to average 13
Impossible à utiliser dans
une bombe de type “canon”.
Nécessite de réaliser un
dispositif à implosion
Pu de qualité
“militaire”
60 000 2 Very low 11
Utilisation dans un dispositif
à implosion uniquement
La question de la “Proliferation” (2/3)
Caractéristiques nucléaires d’un isotope fissile
vis à vis de sa “bombabilité”
Une bombe de type “canon” est
faisable avec del’U233
En conséquence ….
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »39
La question de la “Proliferation” (2/3)
Le 15 Avril 1955, les
USA ont testé une
bombe atomique dont le
cœur utilisait un
mélange composite
d’U233 et de plutonium
(série des “Teapot” test)
Source : National Nuclear
Security Administration/Nevada
Site Office
Evaluation du risque
 L’ obstacle principal provient des émissions de radiations
provenant des descendants de l’U232
 Il existe cependant différents moyens pour faire face à
ces difficultés (fabrication “rapide” d’une bombe avec
U233, fabrication à distance (derrière des blindages),
limitation des concentrations en U232, etc)
 Inversement, des mesures dissuasives peuvent être
mises en œuvre telles que le mélange du Th avec de
l’U238 dans le combustible initial ou même au
retraitement (mais cela peut réduire beaucoup l’intérêt
même du cycle au thorium!).
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »40
Conclusion sur la “résistance à la prolifération”
du cycle au thorium
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
La réponse est N O N
Les études détaillées menées sur le sujet montrent simplement que
le cycle au thorium devraient être au moins aussi “résistant à la
prolifération’” que les cycles U/Pu
(mais ce risque reste néanmoins très faible)
(voir par exemple une étude de Bruno Pellaud, basée sur la méthode “SAPRA”)
»41
“Thorium reactors present no proliferation risk” ?
Voir également :
 « Proliferation warnings on nuclear 'wonder-fuel’ » http://phys.org/news/2012-12-
thorium-proliferation-nuclear-wonder-fuel.html
 « The Promise and Peril of Thorium” James Martin Center for Nonproliferation
Studies (CNS)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »42
Quelques mots sur l’économie (coût du cycle de
combustible au thorium)
Part relative des coûts de chaque étape du cycle du combustible
pour un cycle standard U/Pu (avec recyclage Pu)(1)
(1) – Chiffres arrondis – Source :
étude AEN de 1994
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »43
Economie (1/5)
Thorium?
• Il existe déjà d'importantes quantités de thorium disponible: environ, 25 000 tonnes
(dont 9400 tonnes en France). Son assez pour alimenter plusieurs dizaines de
réacteurs de puissance et ce thorium serait vendu à un prix bas parce que c'est un
fardeau pour le stocker pour les propriétaires.
• Une fois épuisées les ressources disponibles, le thorium devrait être extrait de
mines, mais son prix serait probablement assez faible car une partie de celui-ci est un
sous-produit de l'extraction de terres rares et est de toute façon plus facile de
récupérer de l'uranium (placers)
Il n’y a pas aujourd’hui
de prix du thorium
puisqu’il n’y a
pratiquement pas de
marché !
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »44
Economie (2/5)
…pour un cycle “MEU” (U enrichi à 20%), mais ce n’est pas très attrayant
car dans ce cas les besions en uranium et en enrichissement (UTS) seraient
supérieurs à ceux d’un cycle standard à uranium enrichi équivalent.
Pas besoin
d’enrichissement
Sauf …
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »45
Economie (3/5)
Dépend du
matériau fissile
utilisé avec le
thorium
• MEU : 2 matériaux différents doivent être manipulés et gérés en même temps
(Th et MEU) ce qui est plus complexe (donc plus coûteux) que de pour de l’uranium
enrichi seul
• Plutonium : le coût devrait être du même ordre que celui du MOX
• U233 : fabrication en cellules blindées : coût élevé
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »46
Economie (4/5)
Mais, pour un procédé aqueux, les étapes de dissolution puis de séparation
chimiques représentent au plus 25% du coût total de retraitement (1). Ainsi,
même si ce coût est doublée (par exemple) le coût global du retraitement
de combustibles au thorium serait augmenté d’environ 25% par rapport aux
combustibles standards U-Pu.
Les
combustibles
contenant du
thorium sont
nettement plus
difficiles à
dissoudre que
ceux à base
d’uranium
(1): le reste du coût provient de: la réception et du déchargement des combustibles, de leur entreposage en
piscine, de leur cisaillage,dles étapes de purification des matières séparées (U,Pu), du traitement final des
déchets et de leur conditionnement (vitrification, compactage, ...) puis de leur entreposage sur site, du
traitement des gaz et des effluents liquides (avec leur recyclage), lu contrôle de procédé, les différents
services de site (y compris la sécurité).
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »47
Economie (5/5)
Pas de différence
notable à priori
sur le stockage
géologique des
déchets HA/MA VL
Le coût du stockage géologique des déchets ultimes serait
pratiquement inchangé même si la quantité d’actinides mineurs
est fortement réduite à long terme avec un cycle Th/U233
Plan de l’exposé
 Généralités
 Pourquoi, comment, combien …
 Le thorium en réacteurs
 Avantages et inconvénients – Economie en uranium
 Les défis industriels
 Mines, fabrication, recyclage
 Les questions génériques
 Déchets, prolifération nucléaire, économie
 Etat de l’art
 Expérience industrielle et développements en cours
 Conclusion
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »48
Le retour d’expérience sur le cycle au thorium
 Reacteurs:
 Princiaplement les HTR mais aussi quelques prototypes REP, REB, et
un RSF
 Cycle du combustible:
 Mines environ 25 000 tonnes extraites dans le monde (monazites)
 Séparation / purification: plus compliquée que pour l’uranium
 Fabrication: plusieurs procédés “ testés à une échelle « pré-
industrielle ».
 Retraitement : THOREX (Oak Ridge), mais délicat (Fluor 
corrosion)
 Refabrication de combustible à U233 : pratiquement aucune
expérience
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »49
Développements en cours dans le monde (1/2)
 Inde : Seul pays réunissant les caractéristique suivantes:
 Un programme nucléaire ambitieux
 Très peu de ressources domestiques en urannium (quelques dizaines de milliers de t.)
 An embargo (récemment assoupli) sur les importations en uranium
 D’énormes reserves naturelles en thorium (800 000 tonnes +)
L’Inde s'est engagée dans un programme de développement significatif sur le cycle
au thorium depuis environ 50 ans et reste le leader mondial de la recherche dans
ce domaine (stratégie est basée sur un programme "3 étapes": PHWR PU; FBR /
Pu-Th  U233; AHWR avancés avec Th / U233)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »50
A L A U N E … du 17/11/2007
Développents en cours dans le monde (2/2)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »51
 Chine : L’ Academy of Sciences a annoncé en 2011 un programme de R&D
 Norvège : Thor Energy (en partie en collaboration avec Westinghouse)
 Autres pays (petits programmmes):
 USA (Lightbridge),
 France (AREVA & CNRS),
 Japon (Chubu Electric Power),
 Russie, République tchèque,
 Israel,
 Pays bas,
 Canada,
 Angleterre (Weinberg Foundation),
 …
Plan de l’exposé
 Généralités
 Pourquoi, comment, combien …
 Le thorium en réacteurs
 Avantages et inconvénients – Economie en uranium
 Les défis industriels
 Mines, fabrication, recyclage
 Les questions génériques
 Déchets, prolifération nucléaire, économie
 Etat de l’art
 Expérience industrielle et développements en cours
 Conclusion
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »52
Le THORIUM n’est pas le
combustible nucléaire miracle
clamé si souvent
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »53
?
MAIS ...
 Tout compte fait, il présente un potentiel intéressant grâce à
certaines de ses caractéristiques attractives qui pourraient contribuer
à un développement durable de l’énergie nucléaire sur le long terme.
 C’est donc un sujet qui mérite la poursuite d’un minimum de
recherches et de réflexions, et sur lequel plusieurs institutions
étatiques ou même organismes à caractère industriel restent attentifs.
La boulette magique
Merci ....
Questions ?
SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »54
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »55
Complementary
slides
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »56
(Phil) Morrison suggested that “more work should be done on the
nuclear development of thorium because of its greater availability
and also suggested experiments,” presumably to develop a reactor
that would convert thorium by neutron bombardment to uranium-
233 fuel. In subsequent years, it was determined that the supply of
natural uranium was not nearly as limited as originally projected, so
interest declined in breeders using thorium.
New Piles Committee
meetings – April 1944
Uranium Utilization Rate (UR) versus
conversion ratio (CR) in a standard U-Pu cycle
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »57
Standard PWR :
about 0,7% of Unat
is used to generate
energy (UR = 0,007
for a CR = 0,6) in a
« closed » fuel cycle
(U-Pu recycling)(1)
Typical « High » CR range (> ≈ 0,85)
 UR > ≈ 3% (= 5 times current LWRs)
UR : percentage of uranium used
to make fissions
(1) : UR is only 0.5 % in
once-through cycle
UR
CR=1

UR = 1
(100 %)
=
“BREEDING”
The “reproduction factor” η as function of
energy of neutrons
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »58
U233 is the best !
Pu is the best !
Nuclear reactors having used thorium (2/2)
Country Name Type
Power
(MW)
Startup
date
Fuel Comments
Indian point 1 PWR 265e 1962 ThO2 - UO2 Pow er includes 104 Mw e from oil-fired superheater
Elk River BWR 22e 1964 ThO2 - UO2 Pow er includes 5 Mw e from coal-fired superheater. Th loaded in the first core only
Shippingport PWR 60e 1957 ThO2 - UO2
Used both U235 and Pu as the initial fissile material. Successfully demonstrated thermal
breeding using the "seed/blanket" concept (TH/U233)
Peach Bottom HTR 40e 1967 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in prismatic graphite blocs - TH/HEU
Fort St. Vrain HTR 330e 1976 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in prismatic graphite blocs - TH/HEU
MSRE MSR 10th 1965 ThF4 - UF4 Did operate w ith U233 fuel since october 1968 - No electricity production
UK Dragon HTR 20th 1964 ThC2 - UC2 Coated particles fuel - No electricity production - Many types of fuel irradiated
AVR HTR 15e 1967 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in pebbles - Maximum burnup acheived : 150 GWd/t - TH/HEU
THTR HTR 300e 1985 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in pebbles - Maximum burnup acheived : 150 GWd/t - Th/HEU
Lingen BWR 60e 1968 Th / Pu Th/Pu w as only loaded in some fuel test elements
Kakrapar (KAPS) 1 - 2 PHWR 200e 1993/95 UO2-ThO2 Fuel : 19-elements bundles. - 500 kg of Th loaded
Kaiga 1 - 2 PHWR 200e 2000/03 UO2-ThO3 Fuel : 19-elements bundles. Th is used only for pow er flattening
Rajasthan (RAPS) 3 - 4 PHWR 200e 2000 UO2-ThO4 Fuel : 19-elements bundles. Th is used only for pow er flattening
KAMINI Neut. S. 30 Kwe - U233 Experimental reactor used for neutron radiography
Th. fuels have been also tested in several experimental reactors : CIRUS (India), KUCA (Japan), MARIUS (France), etc.
USA
Germ.
Nuclear reactors using (or having used) thorium fuels (partially or completely)
India
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »59
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
Uranium demand for different 1 Gwe reactors and fuels (1)
Equilibrium
cycle ore
demand
(Short tons
of U3O8)
A nuclear power plant requires an initial investment for reaching
equilibrium and an annual makeup supply afterward.
This figure plots uranium requirements for initial fueling (reactor startup)
versus annual makeup at equilibrium for several PWR type including one
fueled with THORIUM bearing fuel, and for HWR (Candu) and for FBR
(Liquid metal cooled) – Figure reproduced from EPRI study ( “NP-359”)
1 ST of U3O8 = 0.90718 MT of U3O8 = 0.7693 MT of U
Light water breeder reactors (thorium –U)
»60
Comparison of Nuclear properties of the
main fissile isotopes
Thermal range
(at 0,025 ev)
Fast range
(SFR neutron spectrum)
U233 U235 Pu239 U233 U235 Pu239
Fission
(f)
525 577 742 2,79 1,81 1,76
(barn)
Capture
(c)
46 101 271 0,33 0,52 0,46
Average number of
neutrons per fission 
2,498 2,442 2,880 2,53 2,43 2,94
 - 1
c




f
f. 1,30 1,08 1,11 1,27 0,88 1,33
Delayed neutron fraction
(beff)
x 10-5
267 650 210 About the same as in
thermal range
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »61
βeff for U233 is twice
lesser than that of U235
Energy released per fission (Mev) : 190,7 for U233 compared to 193,7 for U235
and 202 for Pu239
Comparison of some physical and chemical
properties of thorium and uranium
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »62
U Th UO2 ThO2
Theoretical density 18,9 10,96 11,7 10
Thermal conductivity
(w.m-1 .K-1)
27,6 54 3 to 4 (1) 5 (1)
Melting point (°C) 1135 1750 2800 3300
Resonance integral (barns) 285 85 - -
Thermal capture C.S. (barns) 2,7 7,4 - -
(1) – Value given at 800 °C - This value decreases with temperature and it depends on the
porosity of the matrix
CONCLUSION :
Th02 has better thermal properties than UO2
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »63
Decay chain of Th232 and U232
T
h
o
r
o
n
U232
(Gas)
(72 years)
Another way to present the breeding capapility
of th-U233 fuels (From CNRS) - 1/2
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »64
Another way to present the breeding capapility
of th-U233 fuels (From CNRS) - 2/2
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »65
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
The value of “B = Nu - 2* (1 + alpha)” as function of
energy (=Number of neutrons “available” for breeding)
(Nu =average number of neutrons per fission, Alpha = capture / fission) (1)
(1) : From CNRS presentation
B is a measure of
the breeding
capability of a fissile
nucleus.
Its value is
(η – 2) / (1 + Alpha)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »67
Advantages of HWR with regard to neutron
« economy » and conversion ratio
 Much less reactivity change along fuel depletion because of « on line »
refueling  reduces the need for control poisons and thus “sterile”
neutron captures in this poisons
 Much less neutron captures by Heavy water (compared to light water :
capture C.S is 500 times less)
SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
»68
Example of neutron balance fo a « high conversion « HWR (Th-U-233)
2,29 fast
neutrons
produced
following the
absorption of 1
neutron by
fissile material
(U233)
• 0,91 captured by fertile material (Th232) leading to fissile
production  CR = 0,91
• 1 absorbed by fissile material
• 0,02 absorbed by heavy water
• 0,24 absorbed by fission products and structures
• 0,09 absorbed by other materials including control poisons
• 0,03 lost by leakage
Total = 2,29
The U 232 issue for making a nuclear weapon (2/2)
Means to manage the problem include :
 Weapon fabrication soon after U233 separation (for example 2 – 3 weeks)
 Remote weapon fabrication : feasible but require rather sophisticate technology
 Reduce U232 buildup in the reactor : either in thermal reactors by limiting strongly
the burn up of thorium bearing fuels, or recover U233 in FNRs thorium blanket (this
can reduce U232 content by a factor ten (< 0.05 %) or even much more)(1)
 Isolate Pa233 ! (MSR ?)
 U232 Laser isotopic separation (India)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »69
(1) : US did produce in the 50s 130 kg U233 with about 50 ppm of U232 and even 400 kg with only 7 ppm of
U232. - See BOSWELL (J.M.) et col. – Production of 233U with Low 232U Content in the proceedings of the
Gatlingburg, symposium (slide 4)
The U 232 issue for making a nuclear weapon(1/2)
Example of radiation level (at 1 meter) for a 10 kg
sphere of U233 containing 0.5 % to 1 % U232 :
Time after
Separation of U233 + U232
Rem/h
(100 Rem = 1 Sv)
Note
1 month 11 (110 mSv) / h • ICRP limit for workers: 5 rem/Y
1 year 110 (1,1 Sv) / h • Clinical effect for a dose > 100 rem
2 years 200 (2 Sv) / h • Lethal dose: 800 rem (8 Sv)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014
Note : Radiation can be a safety problem for a fully assembled weapon with U233
but it can be largely reduced by thick tampers in a crude device
»70
On going development on thorium cycle
 China(1) : In January 2011, the China Academy of Sciences announced its
R&D program on thorium cycle, claiming “to have the world's largest national
effort on it” (China has a quasi monopoly over most of the world's rare earth
mineral, bearing thorium). In early 2012, China announced planned to build
two prototype thorium MSRs by 2015. China also finalized an agreement with
a Canadian nuclear technology company to develop improved CANDU
reactors using thorium and uranium as a fuel.
 Norway(2) : In late 2012, Norway's privately owned Thor Energy(3), in
collaboration with the government and Westinghouse announced that they
will conduct a four-year trial using thorium as a nuclear fuel in an existing
nuclear reactor.
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »71
(1) : A seminar on thorium was held in Beijing in Dec. 2007
(2) : Thorium was first discovered in Norway in 1828, and its discoverer (the Swedish chemist
Berzelius) named the radioactive mineral "after the Norse god of thunder “Thor”
(3) : A subsidiary of « Scatec » company, established in 2006 for development of thorium cycle
On going development on thorium cycle
 USA : « Thorium Power », now « Lightbridge » carry out studies on
thorium cycle in cooperation with Russian institutes
 Other countries that are carrying out some R&D programs (but mainly
academic research) are
 in France, essentially by CNRS in the Frame of their works on
MSRs, and by AREVA which has also a research program on his
topic.
 in Japan , which had been carried out research on thorium fuels
since a long time(1) and where the utility Chubu Electric Power
recently launched recently a small program on thorium which they
consider as “one of future possible energy resources.”
 Other countries sometimes quoted has having a research program
on thorium are Russia, Czech republic, Israel, Netherlands,
Canada, UK (Weinberg Foundation)
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »72
(1) : For example, an international seminar was held in Nara in oct. 1982 on thorium cycle and MSRs
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »73
Economy (6/6)
May be a little less for ultimate waste from Th-U233 fuel reprocessing
because less decay heat generation of minor actinides (Am, Cm) which
become a significant part of the total decay heat after 80 year of interim
storage.
The cost of the
ultimate waste
final disposal
would be
roughly the
same
Take away points (1/3)
 Thorium resources are at least as abundant as uranium
 Front-end thorium fuel cycle operations do not raise
significant difficulties compared to uranium cycle (and there
is already some industrial experience on this activities)
 Recycling operation are more challenging : reprocessing of
thorium bearing fuels + fabrication of fuel with U233
 Radiotoxic inventory of ultimate waste from thorium cycles
decreases much sooner than the one of U/Pu cycles: it is a
real potential asset
 From non proliferation point of view, appears to have some
interesting features, thanks to the « U232 barrier »
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »74
Take away points (2/3)
 Thorium IS NOT a SUBSTITUTE to URANIUM and it must be
mixed with a fissile material:
 To this regard, Th-Pu fuel cycle seems to be the most
attractive option
 However, for conventional thermal reactors with low
conversion ratios, its use does not significantly reduce
uranium needs compared to the U/Pu cycle
 For advanced « near breeder » or breeder thermal
reactors (which industrial development would need large
R&D efforts) uranium savings can become very significant.
This another real potential asset.
»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »75

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Le thorium comme combustible nucléaire : entre mythes et réalités

  • 1. Dominique GRENECHE (Nuclear Consulting ) SFEN PACA&C – Aix en Provence – 12/9/2014
  • 2. Plan de l’exposé  Généralités  Pourquoi, comment, combien …  Le thorium en réacteurs  Avantages et inconvénients – Economie en uranium  Les défis industriels  Mines, fabrication, recyclage  Les questions génériques  Déchets, prolifération nucléaire, économie  Etat de l’art  Expérience industrielle et développements en cours  Conclusion »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »2
  • 3. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »3 Qu’est ce que le thorium (Th) ? Th 232 : 90 protons (142 neutrons) La classification périodique ddes éléments (L’alphabet de la nature)
  • 4. Un peu d’ histoire …  Découverte en 1829 par Jöns Jacob Berzelius, savant Suédois (considéré comme l’un des fondateurs de la chimie moderne) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »4  Nommé ainsi d’après Thor, dieu scandinave du tonnerre.  Il est resté inutilisé jusqu’à son emploi dans les manchons à incandescence (becs de gaz) en 1885 (température fusion très élevée : 3300 °C)  Son caractère radioactif est identifié par le chimiste allemand Gerhard Carl Schmidt en 1898 et confirmé deux mois plus tard par Marie Curie. Période : 14 milliards d’années
  • 5. Le thorium comme combustible nucléaire n’est pas une affaire nouvelle ….. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 Nov. 1973 : ..une thèse sur le thorium… Il y a plus de 50 ans (1962) : Premier symposium sur le cycle au thorium (USA - AEC) (ci dessous la page de garde des annales du 2eme symposium en 1966) »5 Avril 1944 : « The New Pile Committee » - Phil. Morrison suggère déjà l’utilisation du thorium dans les réacteurs
  • 6. Ce qui était écrit en 1966 »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »6 Preface of the « Proceeding of the second international thorium fuel cycle symposium Gatlinburg, Tennessee – May 3-6, 1966 – US/AEC” (833 pages) X X
  • 7. Pourquoi le thorium ? »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 Th 232 + n  U 233 Energie »7
  • 8. Le processus de création d’U233 Th 232 + n  Th 233 »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 U 238 + n  U 239 Pa 233 β- (22 min.) β- : 27 jours U 233 (1.5 105 ans) Ceci est à comparer à … Np 239 Pu 239 (24000 ans) β- (23,5 min.) β- (2,3 jours) »8
  • 9. Un paramètre fondamental : le “facteur de reproduction” η 8 % des cas pour U233 92 % des cas pour U233 Le noyau ainsi formé se retrouve dans un état d’excitation énergétique très élevé L’ excès d’ énergie du noyau est libérée par des émissions de rayons gamma et pour l’U233et ce processus conduit à la formation d’U234 La fission libère alors plusieurs neutrons ( ʋ ) Pour U233, ʋ = 2,498 et donc le nombre de neutrons “récupérés“ en moyenne pour UN neutron absorbé dans le noyau est η = 2,498 * 0,92 = 2,297 Absorption d’un neutron par le noyau fissile 9»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 15 % pour U235 85 % pour U235 il n’est que de 2.085 pour U235
  • 10. Le facteur (ou taux ou rapport) de conversion (ou gain de régénération dans les surgénérateurs) Pour UN neutron absorbé dans le noyau fissile, η neutrons sont émis UN des ces η neutrons doit être absorbé dans un noyau fissile pour pouvoir entretenir la réaction en chaine 1 Neutron Il reste alors η - 1 neutrons “disponibles” (1,297 pour U233 contre seulement 1,085 pour U235) Une partie d’entre eux, L , sont “perdus” par captures stériles (p.f, gaines et structures du combustible, poisons, modérateur, etc.) et les fuites La partie restante, CR = η – 1 – L , est capturée dans le noyau “fertile” (U238 ou Th232) et produit ainsi un nouveau noyau fissile (Pu ou U233) Si L est suffisamment BAS (bonne “économie” de neutrons) et que η est suffisamment HAUT alors CR = η – 1 – L peut devenir supérieur à UN : c’est le phénomène de SURGENERATION CR : FACTEUR DE CONVERSION (rapport nombre de noyaux fissile créés sur nombre de noyaux fissiles “détruits”
  • 11. U 233 est le MEILLEUR noyau FISSILE pour des neutrons “THERMIQUES” U 233 U 235 Pu 239 η pour des fissions par des neutrons thermiques (V=2200 m/s) 2.29 2.07 2.11 η pour des fissions par des neutrons rapides 2.27 1.88 2.33 »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 La surgénération “THERMIQUE” peut être atteinte avec un système Th-U233 Pour « surgénérer», η doit être supérieur à 2 (η - 2 > 0):  un neutron nécessaire pour entretenir la réaction en chaine et ….  un autre pour “fabriquer” un nouveau noyau fissile η – 2 = 0,29 for U 233 et seulement 0,07 for U 235 , donc :  Inventaire fissile beaucoup moindre dans un réacteur “thermique” (au moins un facteur 5) »11
  • 12. D O N C … Un réacteur “surgénérateur” fabrique + de combustible qu’il n’en consomme pour faire de l’électricité ! Comparaison avec une voiture “surgénératrice” consommant 5 l/100 “bois sec” = U233, U235 ou Pu pour faire du feu = électricité Bois humide (=Th232) est séché = transformé en U233 pour faire un nouveau feu …etc… Au départ… 10L …100 km… … à l’arrivée 12L ! L’ image du bois sec et mouillé U 233 ( or Pu) U 233
  • 13. Cela veut-il dire que … comme le prétendent certains «rêveurs» ou défenseurs inconditionnels on pourrait concevoir un système au thorium de l'énergie nucléaire qui pourrait: »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »13  être absolument “sûr” (dans des réacteurs ADS notamment),  résoudre le problème des déchets radioactifs (pas d’actinides mineurs)  Éliminer le risque de prolifération (pas d’enrichissement, pas de plutonium)  Fournir une source illimitée d’énergie (1 t de Th = 200 t d’U!)
  • 14. Cela veut-il dire que … comme le prétendent certains «rêveurs» ou défenseurs inconditionnels on pourrait concevoir un système au thorium de l'énergie nucléaire qui pourrait: »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »14 bref : a “cheap, clean, safe and unrestricted energy source”  être absolument “sûr” (dans des réacteurs ADS notamment),  résoudre le problème des déchets radioactifs (pas d’actinides mineurs)  Éliminer le risque de prolifération (pas d’enrichissement, pas de plutonium)  Fournir une source illimitée d’énergie (1 t de Th = 200 t d’U!)
  • 15. Quelques exemples de titres de journaux  Le thorium, l'énergie de demain ? (« notre planète info »)  La Norvège tentée par le nucléaire pour exploiter ses réserves de thorium (Le monde, 4/1/2013)  Géopolitique nucléaire : la bataille sino-russe du thorium (voltaire net.org, 3/4/2013)  Le thorium, minerai magique d’une nouvelle révolution nucléaire … (La voix du Nord, 15/2/2014)  Et si le nucléaire nous assurait pour 10 000 ans de confort technologique? (SOS planète)  Énergie : une voiture alimentée au thorium pourrait rouler 100 ans sans être réapprovisionnée (croach.fr)  Le Thorium, la solution miracle au nucléaire? (RTS découverte, 30/10/2013) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »15
  • 16. Quelques exemples de déclarations farfelues sur le thorium (Th)  “Once you start looking more closely, it blows your mind away. You can run civilization on Th for hundreds of thousands of years, and it’s essentially free. You don’t have to deal with uranium cartels”…. “Th trumps all fuel as energy source”(1) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »16  “Th burns the plutonium residue.., acting as an eco-cleaner. "It’s the Big One(2) Et maintenant venons en à la réalité  "It is almost impossible make nuclear weapons out of Th (3).  “Th reactors would be cheap…(and)... could eliminate the proliferation threat(4)  ” A Th reactor does not, in fact, need a containment wall. Putting the reactor vessel in a standard industrial building is sufficient”(4) (1) Carlo Rubbia, Nobel prize of physic . Conference ThEC13 à Genève en Oct. 2013. Il a déclaré que “the energy potential of thorium is thousands time greater than all fossils fuels and uranium used in a breeding mode ! (2) Kirk Sorensen, a former NASA rocket engineer (3) Professor Egil Lillestol, nuclear physicist at the University of Bergen, Norway. (4) Site http -3w.thorium.tv, declarations de Carlo Rubbia
  • 17. Une première vérité »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 Avec l’Unat on peut entretenir une réaction en chaine Avec le thorium…. »17 Le thorium n’est pas un substitut à l’uranium naturel (Unat): N O N
  • 18. Abondance naturelle du Thorium Uranium (U) Thorium (Th) Th / U Système solaire 0.294 * 10-6 1.09 * 10-6 0.27 Croûte terrestre 2.7 9.6 3.5 Eau de mer 0.0033 < 0,00001 < 0,01 »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 • Le thorium est un élément naturel bien répandu dans la croûte terrestre et assez uniformément réparti • Les principaux minéraux contenant du thorium la monazite(1), la carbonatite et la thorite Comparaison entre thorium et uranium (concentration MOYENNES en ppm) (1) C’est un phosphate de terres rares (lanthanide) pouvant contenir jusqu’à 12 % de phosphate de thorium; avec une moyenne de 6 à 7 %. Les concentrations les plus élevées se trouvent dans des dépôts alluviaux (“placers”) Thorium métal (10,96 g/cm3) »18
  • 19. Réserves mondiales »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »19 Pays USGS ( a ) AIEA 2009 ( b ) AIEA 2012 ( c ) Commentaires CIS (1) - 150 000 (1): Arménia, l'Azerbaidjan, Belarus, Kazakstan, Kyrgystan, Moldavia, Tajikistan, Ousbekistan, Turkmenistan, Ukraine Brazil 16 000 632 000 953 000 Very large gap between USGS and IAEA India 290 000 319 000 846 500 Large increase in the IAEA 2012 estimation Turkey - - 812 000 A new comer ! Australia 300 000 452 000 474 000 USA 160 000 674 000 434 000 USGS post a very low figure compared to IAEA Egypt - 380 000 380 000 Norway 170 000 264 000 320 000 Venezuela - 300 000 300 000 Canada 100 000 172 000 172 000 Russian fed. - 75 000 155 000 South Africa 35 000 148 000 148 000 USGS post a very low figure compared to IAEA Greenland - 86 000 89 500 Malaysia 4 500 - - OTHERS 124 500 114 000 1 879 500 TOTAL 1 200 000 3 616 000 7 113 500 (a) : US Geological Survey, Mineral Commodity Summaries, January 2005 (b) : IAEA-OECD "Red book", 2009: "Uranium resources, production and demand - "identified" (< 80 USD/Kg) + "inferred" resources (c) : Prelimnary data presented in 2012 by Harikrishnan of IAEA - Currently under review by an Expert Group on thorium Resources, chaired by Dr Fritz Barthel. - 20 other countries are identifies in this study. Grande disparité des dans les estimations de réserves mondiales économiquement exploitables
  • 20. Les ressources en thorium : conclusions  Il ya encore un manque de connaissance des réserves de thorium économiquement extractibles dans le monde. Les estimations sont en grande partie été un exercice académique (avec quelques exceptions) en raison de l'absence d'efforts d'exploration.  Sur la base des estimations disponibles, on ne peut pas affirmer que les réserves de thorium sont 3 ou 4 fois plus élevées que celles de l’U (comme on l’entend souvent), mais seulement qu‘elles sont probablement du même ordre de grandeur : au moins plusieurs millions de tonnes »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »20 En tout état de cause, si un processus de surgénération est mis en œuvre, dans un système Th-U233, les ressources en thorium ne sont pas un problème puisqu’il suffirait de quelques millions de tonnes pour produire de l’énergie nucléaire pendant des milliers d’années ( 1 tonne de fissions = 1GWe-an)
  • 21. Plan de l’exposé  Généralités  Pourquoi, comment, combien …  Le thorium en réacteurs  Avantages et inconvénients – Economie en uranium  Les défis industriels  Mines, fabrication, recyclage  Les questions génériques  Déchets, prolifération nucléaire, économie  Etat de l’art  Expérience industrielle et développements en cours  Conclusion »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »21
  • 22. Comment utiliser le thorium en réacteur ?  Le thorium DOIT être MELANGE avec a matériau FISSSILE  Il y en 4 possibles (= 4 “cycle de combustible”) :  U 235 : Th/UHE (mais exclu aujourd’hui  prolifération)  Plutonium : Th/Pu (= MOX)  U233 : Th/U233 (dès que des stocks d’U233 sont disponibles !)  U enrichi à 20% : Th/UME (concept « Radkowski ») »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »22
  • 23. Réacteurs nucléaire ayant utilisé du thorium(1)  Les pionniers (USA)  Shippingport : REP, 60 MWe (1957)  La surgénération en cycle Th/U233 a été alors démontrée à la fin des années 1970s dans ce réacteur  Elk river : REB, 22 MWe (1963)  MSRE : Molten Salt Reactor Experiment (Oak Ridge) années 1960  L’utilisation du thorium dans les HTR  USA (cœurs à blocs prismatiques) : Peach Bottom (40 MWe, 1967) et FSV (330 MWe, 1976)  Allemagne (cœurs à boulets) : AVR (15 MWe, 1967) et THTR (300 MWe, 1985)  L’utilisation du thorium en Inde Partiellement utilisé en Inde aujourd’hui dans quelques PHWRs mais sa mise en œuvre à plus grande échelle est envisagée à long terme (“3 stages program”) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »23 (1) : liste détaillée fournie en annexe
  • 24. Le thorium en réacteur : résultats disponibles (1/2)  En plus des démonstrations d'utilisation du thorium réalisé dans le passé dans différents réacteurs, de très nombreuses études ont été menées pour évaluer les performances des cycles de thorium dans toutes sortes de réacteurs (REL, HTR, RSF, RNR, REP, REB, etc.)  Des tendances générales peuvent être tirées des résultats disponibles :  L'utilisation du thorium dans des réacteurs thermiques conventionnels ne conduit pas à des économies significatives de d'Uranium naturel (taux de conversion typique, CR <0,7)  Si on arrive à une "presque surgénération » (« near breeding ») c’est-à-dire des CR proche de 1 dans des réacteurs thermiques, des économies d'uranium deviennent très importantes. Des HTR et des REL (ainsi que des RSF (Gen-IV) pourraient être particulièrement adaptés pour atteindre de tels taux de conversion en raison de leur très bonne économie de neutrons »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »24
  • 25. Le thorium en réacteur : résultats disponibles (2/2)  Les conditions de surgénération (CR> 1) peuvent être réalisées dans des réacteurs thermiques à combustibles Th / U233 (démonstration expérimentale établie à Shippingport). Cependant, il est au prix d’astuces technologiques difficilement extrapolables à des réacteurs commerciaux.  Il n'y a aucune incitation à utiliser du thorium dans les RNR parce que l’U233 présente moins bonnes propriétés nucléaires que Pu. De plus, le Th est beaucoup moins fissile que l’U238 pour les neutrons rapides (et il capture plus les neutrons). Quoi qu'il en soit, si des RNR venaient à être déployés massivement, il y aurait largement assez d’uranium pour un développement durable de l'énergie nucléaire. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »25
  • 26. Principaux avantages et inconvénients du thorium en réacteur (1/2)  Inconvénients:  Concentration élevée de de Pa-233, qui «vole» des neutrons (1) et qui augmentent la réactivité après l'arrêt (Pa233 U233)  Taux de surgénération moins élevé dans les RNR que pour le cycle U/Pu  Coefficient Doppler moins grand  Inventaire fissile généralement plus grand dans le cœur des réacteurs à cause des captures « thermiques » supérieures du Th232 par rapport à l’U238  Plus de produits de fission gazeux pour U233 que pour U235 »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »26 (1)Avec une section efficace de capture σ = 40 x 10-24 cm2 pour Pa233 et une constante de désintégration λ = 2,97 × 10-7 sec-1 (correspondant à T1 / 2 = 27 jours), le rapport entre le taux de capture de Pa233 et son taux de décroissance est, pour un φ du flux de neutrons (n / cm2 · s), égale à 1,35 × 10-16 φ. Ainsi, ce rapport devient relativement important (> 1%) pour φ> 1014 n / cm 2 · s.
  • 27. Principaux avantages et inconvénients du thorium en réacteur (2/2) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »27  Avantages : (comparés à U)  Température de fusion très élevée (ThO2 : 3300°C, UO2 : 2800°C)  Grande stabilité chimique et forte rétention des pf dans le ThO2  Meilleures caractéristiques pour la distribution de puissance, moins de perte de réactivité au cours de l’évolution, MOINS de CAPTURES PF (moins d’effets Xe et Sm, meilleures économie de neutrons, …)  Meilleur comportement sous irradiation ( taux de comb. plus grand)  Meilleures caractéristiques de sûreté :  Coefficient de température global (modérateur, spectre)  Moins de réactivité chimique avec l’eau et la vapeur  Coefficient de vide plus favorable dans les RNR/Na
  • 28. Plan de l’exposé  Généralités  Pourquoi, comment, combien …  Le thorium en réacteurs  Avantages et inconvénients – Economie en uranium  Les défis industriels  Mines, fabrication, recyclage  Les questions génériques  Déchets, prolifération nucléaire, économie  Etat de l’art  Expérience industrielle et développements en cours  Conclusion »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »28
  • 29. Les défis à relever pour une mise en œuvre industrielle d’un cycle complet au thorium (1/3)  La mine  De gros efforts de minerai de thorium prospection seraient nécessaires (mais dans le long terme seulement, si le cycle du thorium est développé à grande échelle)  L'irradiation externe est nettement plus élevée que dans le cas de l'uranium avant l’étape étape de purification du Th232 (principalement en raison de Tl-208(1))  Toutefois, l'exploitation des gisements de monazite à ciel ouvert (actuellement la principale source de thorium) est plus facile que celle de la plupart des minerais d'uranium  Gestion des résidus miniers de thorium est également plus simple que dans le cas de l'uranium principalement en raison de la période beaucoup plus courte du «thoron» (Rn 220(2) : 55 sec) que celle du radon (Rn 222: 8 jours, fille de Ra 226 , 1600 années)  La préparation de thorium, similaire à celle de terres rares, entraîne sa séparation d'avec d'autres composés (de valeur), par conséquent, il n'est pas aussi simple (nombreuses manipulations et étapes chimiques) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »29 (1) - Un descendant radioactif du Th232 (2) – Un autre descendant radioactif du Th232
  • 30. Les défis à relever pour une mise en œuvre industrielle d’un cycle complet au thorium (2/3)  Fabrication du combustible  Une expérience industrielle à petite échelle existe : REP (Elk River, Indian point 1, Shippingport), HTR (USA, Allemagne), PHWRs et RNR (Inde) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »30  Plusieurs procédés ont été développés dans le passé : poudres (USA, Inde) procédé “Sol-gel” (USA et Allemagne pour les HTR), compaction vibratoire (USA : ORNL et B & W), techniques d’imprégnation, etc.  Toutefois, si le Pu est utilisé comme matière fissile, l'automatisation du processus et la commande à distance dans des boîtes à gants blindées sont nécessaires (expérience existe déjà : Lingen (REB) et Obrigheim (PWR) en Allemagne).  Avec de l’U233 comme matière fissile, une fabrication automatisée en cellules blindées serait nécessaire Pastilles de ThO2 (BARC, Inde)
  • 31. Le problème de l’U232  U232 s’accumule au cours de l’évolution d’un combustible à base de thorium »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 (noyaux intermédiaires à vie courte: Th/Ra…) 76 a () Bi 212 Tl 208   de 2,6 Mev Or, certains descendants de l’U232 sont de puissants émetteurs de rayons gamma U 232 Th 231 (n, 2n) Th 232 (n, ) Th 233   Pa 231 (n, ) Pa 232 (n, 2n) Pa 233 U 232 (n, 2n) U 233  b - (25h) b - (22m) b- (27d)b- (1,3j) Tl 208 »31 U232
  • 32. Les défis à relever pour une mise en œuvre industrielle d’un cycle complet au thorium (3/3)  Un cycle au thorium pourrait être réellement attractif que si le combustible usé est retraité pour en extraire l’U233 et le recycler: il faut donc étudier et développer industriellement  Retraitement de combustibles à base de thorium:  Un procédé a été testé à petite échelle (plusieurs années): THOREX (ORNL)  Mais il est difficile à mettre en œuvre à cause des problèmes aigues de corrosion des fluorures qu’il faut utiliser à la dissolution  THOREX pourrait générer 50-70 % plus de verres que PUREX (étude Indienne)  Beaucoup de R&D serait nécessaire pour développer un procédé industriel compétitif  Refabrication de combustibles à base d’U233 :  C’est l’obstacle majeur car il faut opérer à distance derrière d’épaisse protections radiologiques (descendants très radioactifs de l’U232). C’est techniquement faisable (longs développements néanmoins nécessaires) mais certainement coûteux. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »32
  • 33. Plan de l’exposé  Généralités  Pourquoi, comment, combien …  Le thorium en réacteurs  Avantages et inconvénients – Economie en uranium  Les défis industriels  Mines, fabrication, recyclage  Les questions génériques  Déchets, prolifération nucléaire, économie  Etat de l’art  Expérience industrielle et développements en cours  Conclusion »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »33
  • 34. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »34 La question des déchets radioactifs Il y a deux catégories de produits radioactifs 1. Produits de fission (PF) 2. Actinides mineurs (AM) Vie courte (<30 ans) Vie longue (> 104 ans)(1) (1) La seule exception étant le Sm151, avec une période radioactive de 90 ans  La quantité de PF est strictement proportionnelle à l’énergie de fission produite, quelque soit le combustible : U, Pu, Th ou patates !  La quantité d’AM dépend principalement des noyaux fertiles / fissiles utilisés, du spectre des neutrons, et du taux de combustion
  • 35. Avec un combustible Th/U233 on produit beaucoup moins d’AM qu’avec un combustible U/Pu »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 Plutonium Actinides mineurs »Year »Day »Hour »(Intermediate nucleus) »35
  • 36. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 Comparison des inventaires radiotoxiques (from CNRS) Cycles Uranium et thorium, Avec ou sans recyclage des AM SANS recycl. des AM 0.1% fertile/fissile 100% des AMs AVEC recycl.des AM 0.1% fertile/fissile 1% of MAs »36 Nat. U ( 70 t) Nat. Th. ( 0,3 t) La “bosse” est due au Pa231 venant de (n,2n) sur Th232 et don’t la période est de 33000 ans
  • 37. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »37 La question de la “Proliferation” (1/3) Une bombe : comment ça marche ? (de type “canon ”, la plus simple à concevoir et à fabriquer) MATERIAL FISSILE (U235 ou U233)
  • 38. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »38 Emission de neutrons (n/s.kg) Génération de chaleur W/kg Emission de radiations Masse critique (sphère homogène nue) Comments U233 1,23 0,281 High (see comments) 16 Les radiation proviennent des descendants de l’U232 (Tl 208, Bi 212) U235 0,364 0,00006 Very low 48 Peut être utilisé pour fabriquer une bombe de type «canon » Pu « civil » (50 GWj/t) 470 000 20 Low to average 13 Impossible à utiliser dans une bombe de type “canon”. Nécessite de réaliser un dispositif à implosion Pu de qualité “militaire” 60 000 2 Very low 11 Utilisation dans un dispositif à implosion uniquement La question de la “Proliferation” (2/3) Caractéristiques nucléaires d’un isotope fissile vis à vis de sa “bombabilité” Une bombe de type “canon” est faisable avec del’U233 En conséquence ….
  • 39. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »39 La question de la “Proliferation” (2/3) Le 15 Avril 1955, les USA ont testé une bombe atomique dont le cœur utilisait un mélange composite d’U233 et de plutonium (série des “Teapot” test) Source : National Nuclear Security Administration/Nevada Site Office
  • 40. Evaluation du risque  L’ obstacle principal provient des émissions de radiations provenant des descendants de l’U232  Il existe cependant différents moyens pour faire face à ces difficultés (fabrication “rapide” d’une bombe avec U233, fabrication à distance (derrière des blindages), limitation des concentrations en U232, etc)  Inversement, des mesures dissuasives peuvent être mises en œuvre telles que le mélange du Th avec de l’U238 dans le combustible initial ou même au retraitement (mais cela peut réduire beaucoup l’intérêt même du cycle au thorium!). »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »40
  • 41. Conclusion sur la “résistance à la prolifération” du cycle au thorium »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 La réponse est N O N Les études détaillées menées sur le sujet montrent simplement que le cycle au thorium devraient être au moins aussi “résistant à la prolifération’” que les cycles U/Pu (mais ce risque reste néanmoins très faible) (voir par exemple une étude de Bruno Pellaud, basée sur la méthode “SAPRA”) »41 “Thorium reactors present no proliferation risk” ? Voir également :  « Proliferation warnings on nuclear 'wonder-fuel’ » http://phys.org/news/2012-12- thorium-proliferation-nuclear-wonder-fuel.html  « The Promise and Peril of Thorium” James Martin Center for Nonproliferation Studies (CNS)
  • 42. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »42 Quelques mots sur l’économie (coût du cycle de combustible au thorium) Part relative des coûts de chaque étape du cycle du combustible pour un cycle standard U/Pu (avec recyclage Pu)(1) (1) – Chiffres arrondis – Source : étude AEN de 1994
  • 43. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »43 Economie (1/5) Thorium? • Il existe déjà d'importantes quantités de thorium disponible: environ, 25 000 tonnes (dont 9400 tonnes en France). Son assez pour alimenter plusieurs dizaines de réacteurs de puissance et ce thorium serait vendu à un prix bas parce que c'est un fardeau pour le stocker pour les propriétaires. • Une fois épuisées les ressources disponibles, le thorium devrait être extrait de mines, mais son prix serait probablement assez faible car une partie de celui-ci est un sous-produit de l'extraction de terres rares et est de toute façon plus facile de récupérer de l'uranium (placers) Il n’y a pas aujourd’hui de prix du thorium puisqu’il n’y a pratiquement pas de marché !
  • 44. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »44 Economie (2/5) …pour un cycle “MEU” (U enrichi à 20%), mais ce n’est pas très attrayant car dans ce cas les besions en uranium et en enrichissement (UTS) seraient supérieurs à ceux d’un cycle standard à uranium enrichi équivalent. Pas besoin d’enrichissement Sauf …
  • 45. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »45 Economie (3/5) Dépend du matériau fissile utilisé avec le thorium • MEU : 2 matériaux différents doivent être manipulés et gérés en même temps (Th et MEU) ce qui est plus complexe (donc plus coûteux) que de pour de l’uranium enrichi seul • Plutonium : le coût devrait être du même ordre que celui du MOX • U233 : fabrication en cellules blindées : coût élevé
  • 46. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »46 Economie (4/5) Mais, pour un procédé aqueux, les étapes de dissolution puis de séparation chimiques représentent au plus 25% du coût total de retraitement (1). Ainsi, même si ce coût est doublée (par exemple) le coût global du retraitement de combustibles au thorium serait augmenté d’environ 25% par rapport aux combustibles standards U-Pu. Les combustibles contenant du thorium sont nettement plus difficiles à dissoudre que ceux à base d’uranium (1): le reste du coût provient de: la réception et du déchargement des combustibles, de leur entreposage en piscine, de leur cisaillage,dles étapes de purification des matières séparées (U,Pu), du traitement final des déchets et de leur conditionnement (vitrification, compactage, ...) puis de leur entreposage sur site, du traitement des gaz et des effluents liquides (avec leur recyclage), lu contrôle de procédé, les différents services de site (y compris la sécurité).
  • 47. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »47 Economie (5/5) Pas de différence notable à priori sur le stockage géologique des déchets HA/MA VL Le coût du stockage géologique des déchets ultimes serait pratiquement inchangé même si la quantité d’actinides mineurs est fortement réduite à long terme avec un cycle Th/U233
  • 48. Plan de l’exposé  Généralités  Pourquoi, comment, combien …  Le thorium en réacteurs  Avantages et inconvénients – Economie en uranium  Les défis industriels  Mines, fabrication, recyclage  Les questions génériques  Déchets, prolifération nucléaire, économie  Etat de l’art  Expérience industrielle et développements en cours  Conclusion »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »48
  • 49. Le retour d’expérience sur le cycle au thorium  Reacteurs:  Princiaplement les HTR mais aussi quelques prototypes REP, REB, et un RSF  Cycle du combustible:  Mines environ 25 000 tonnes extraites dans le monde (monazites)  Séparation / purification: plus compliquée que pour l’uranium  Fabrication: plusieurs procédés “ testés à une échelle « pré- industrielle ».  Retraitement : THOREX (Oak Ridge), mais délicat (Fluor  corrosion)  Refabrication de combustible à U233 : pratiquement aucune expérience »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »49
  • 50. Développements en cours dans le monde (1/2)  Inde : Seul pays réunissant les caractéristique suivantes:  Un programme nucléaire ambitieux  Très peu de ressources domestiques en urannium (quelques dizaines de milliers de t.)  An embargo (récemment assoupli) sur les importations en uranium  D’énormes reserves naturelles en thorium (800 000 tonnes +) L’Inde s'est engagée dans un programme de développement significatif sur le cycle au thorium depuis environ 50 ans et reste le leader mondial de la recherche dans ce domaine (stratégie est basée sur un programme "3 étapes": PHWR PU; FBR / Pu-Th  U233; AHWR avancés avec Th / U233) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »50 A L A U N E … du 17/11/2007
  • 51. Développents en cours dans le monde (2/2) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »51  Chine : L’ Academy of Sciences a annoncé en 2011 un programme de R&D  Norvège : Thor Energy (en partie en collaboration avec Westinghouse)  Autres pays (petits programmmes):  USA (Lightbridge),  France (AREVA & CNRS),  Japon (Chubu Electric Power),  Russie, République tchèque,  Israel,  Pays bas,  Canada,  Angleterre (Weinberg Foundation),  …
  • 52. Plan de l’exposé  Généralités  Pourquoi, comment, combien …  Le thorium en réacteurs  Avantages et inconvénients – Economie en uranium  Les défis industriels  Mines, fabrication, recyclage  Les questions génériques  Déchets, prolifération nucléaire, économie  Etat de l’art  Expérience industrielle et développements en cours  Conclusion »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »52
  • 53. Le THORIUM n’est pas le combustible nucléaire miracle clamé si souvent »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »53 ? MAIS ...  Tout compte fait, il présente un potentiel intéressant grâce à certaines de ses caractéristiques attractives qui pourraient contribuer à un développement durable de l’énergie nucléaire sur le long terme.  C’est donc un sujet qui mérite la poursuite d’un minimum de recherches et de réflexions, et sur lequel plusieurs institutions étatiques ou même organismes à caractère industriel restent attentifs. La boulette magique
  • 54. Merci .... Questions ? SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »54
  • 55. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »55 Complementary slides
  • 56. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »56 (Phil) Morrison suggested that “more work should be done on the nuclear development of thorium because of its greater availability and also suggested experiments,” presumably to develop a reactor that would convert thorium by neutron bombardment to uranium- 233 fuel. In subsequent years, it was determined that the supply of natural uranium was not nearly as limited as originally projected, so interest declined in breeders using thorium. New Piles Committee meetings – April 1944
  • 57. Uranium Utilization Rate (UR) versus conversion ratio (CR) in a standard U-Pu cycle »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »57 Standard PWR : about 0,7% of Unat is used to generate energy (UR = 0,007 for a CR = 0,6) in a « closed » fuel cycle (U-Pu recycling)(1) Typical « High » CR range (> ≈ 0,85)  UR > ≈ 3% (= 5 times current LWRs) UR : percentage of uranium used to make fissions (1) : UR is only 0.5 % in once-through cycle UR CR=1  UR = 1 (100 %) = “BREEDING”
  • 58. The “reproduction factor” η as function of energy of neutrons »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »58 U233 is the best ! Pu is the best !
  • 59. Nuclear reactors having used thorium (2/2) Country Name Type Power (MW) Startup date Fuel Comments Indian point 1 PWR 265e 1962 ThO2 - UO2 Pow er includes 104 Mw e from oil-fired superheater Elk River BWR 22e 1964 ThO2 - UO2 Pow er includes 5 Mw e from coal-fired superheater. Th loaded in the first core only Shippingport PWR 60e 1957 ThO2 - UO2 Used both U235 and Pu as the initial fissile material. Successfully demonstrated thermal breeding using the "seed/blanket" concept (TH/U233) Peach Bottom HTR 40e 1967 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in prismatic graphite blocs - TH/HEU Fort St. Vrain HTR 330e 1976 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in prismatic graphite blocs - TH/HEU MSRE MSR 10th 1965 ThF4 - UF4 Did operate w ith U233 fuel since october 1968 - No electricity production UK Dragon HTR 20th 1964 ThC2 - UC2 Coated particles fuel - No electricity production - Many types of fuel irradiated AVR HTR 15e 1967 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in pebbles - Maximum burnup acheived : 150 GWd/t - TH/HEU THTR HTR 300e 1985 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in pebbles - Maximum burnup acheived : 150 GWd/t - Th/HEU Lingen BWR 60e 1968 Th / Pu Th/Pu w as only loaded in some fuel test elements Kakrapar (KAPS) 1 - 2 PHWR 200e 1993/95 UO2-ThO2 Fuel : 19-elements bundles. - 500 kg of Th loaded Kaiga 1 - 2 PHWR 200e 2000/03 UO2-ThO3 Fuel : 19-elements bundles. Th is used only for pow er flattening Rajasthan (RAPS) 3 - 4 PHWR 200e 2000 UO2-ThO4 Fuel : 19-elements bundles. Th is used only for pow er flattening KAMINI Neut. S. 30 Kwe - U233 Experimental reactor used for neutron radiography Th. fuels have been also tested in several experimental reactors : CIRUS (India), KUCA (Japan), MARIUS (France), etc. USA Germ. Nuclear reactors using (or having used) thorium fuels (partially or completely) India »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »59
  • 60. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 Uranium demand for different 1 Gwe reactors and fuels (1) Equilibrium cycle ore demand (Short tons of U3O8) A nuclear power plant requires an initial investment for reaching equilibrium and an annual makeup supply afterward. This figure plots uranium requirements for initial fueling (reactor startup) versus annual makeup at equilibrium for several PWR type including one fueled with THORIUM bearing fuel, and for HWR (Candu) and for FBR (Liquid metal cooled) – Figure reproduced from EPRI study ( “NP-359”) 1 ST of U3O8 = 0.90718 MT of U3O8 = 0.7693 MT of U Light water breeder reactors (thorium –U) »60
  • 61. Comparison of Nuclear properties of the main fissile isotopes Thermal range (at 0,025 ev) Fast range (SFR neutron spectrum) U233 U235 Pu239 U233 U235 Pu239 Fission (f) 525 577 742 2,79 1,81 1,76 (barn) Capture (c) 46 101 271 0,33 0,52 0,46 Average number of neutrons per fission  2,498 2,442 2,880 2,53 2,43 2,94  - 1 c     f f. 1,30 1,08 1,11 1,27 0,88 1,33 Delayed neutron fraction (beff) x 10-5 267 650 210 About the same as in thermal range »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »61 βeff for U233 is twice lesser than that of U235 Energy released per fission (Mev) : 190,7 for U233 compared to 193,7 for U235 and 202 for Pu239
  • 62. Comparison of some physical and chemical properties of thorium and uranium »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »62 U Th UO2 ThO2 Theoretical density 18,9 10,96 11,7 10 Thermal conductivity (w.m-1 .K-1) 27,6 54 3 to 4 (1) 5 (1) Melting point (°C) 1135 1750 2800 3300 Resonance integral (barns) 285 85 - - Thermal capture C.S. (barns) 2,7 7,4 - - (1) – Value given at 800 °C - This value decreases with temperature and it depends on the porosity of the matrix CONCLUSION : Th02 has better thermal properties than UO2
  • 63. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »63 Decay chain of Th232 and U232 T h o r o n U232 (Gas) (72 years)
  • 64. Another way to present the breeding capapility of th-U233 fuels (From CNRS) - 1/2 »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »64
  • 65. Another way to present the breeding capapility of th-U233 fuels (From CNRS) - 2/2 »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »65
  • 66. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 The value of “B = Nu - 2* (1 + alpha)” as function of energy (=Number of neutrons “available” for breeding) (Nu =average number of neutrons per fission, Alpha = capture / fission) (1) (1) : From CNRS presentation B is a measure of the breeding capability of a fissile nucleus. Its value is (η – 2) / (1 + Alpha)
  • 67. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »67
  • 68. Advantages of HWR with regard to neutron « economy » and conversion ratio  Much less reactivity change along fuel depletion because of « on line » refueling  reduces the need for control poisons and thus “sterile” neutron captures in this poisons  Much less neutron captures by Heavy water (compared to light water : capture C.S is 500 times less) SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »68 Example of neutron balance fo a « high conversion « HWR (Th-U-233) 2,29 fast neutrons produced following the absorption of 1 neutron by fissile material (U233) • 0,91 captured by fertile material (Th232) leading to fissile production  CR = 0,91 • 1 absorbed by fissile material • 0,02 absorbed by heavy water • 0,24 absorbed by fission products and structures • 0,09 absorbed by other materials including control poisons • 0,03 lost by leakage Total = 2,29
  • 69. The U 232 issue for making a nuclear weapon (2/2) Means to manage the problem include :  Weapon fabrication soon after U233 separation (for example 2 – 3 weeks)  Remote weapon fabrication : feasible but require rather sophisticate technology  Reduce U232 buildup in the reactor : either in thermal reactors by limiting strongly the burn up of thorium bearing fuels, or recover U233 in FNRs thorium blanket (this can reduce U232 content by a factor ten (< 0.05 %) or even much more)(1)  Isolate Pa233 ! (MSR ?)  U232 Laser isotopic separation (India) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »69 (1) : US did produce in the 50s 130 kg U233 with about 50 ppm of U232 and even 400 kg with only 7 ppm of U232. - See BOSWELL (J.M.) et col. – Production of 233U with Low 232U Content in the proceedings of the Gatlingburg, symposium (slide 4)
  • 70. The U 232 issue for making a nuclear weapon(1/2) Example of radiation level (at 1 meter) for a 10 kg sphere of U233 containing 0.5 % to 1 % U232 : Time after Separation of U233 + U232 Rem/h (100 Rem = 1 Sv) Note 1 month 11 (110 mSv) / h • ICRP limit for workers: 5 rem/Y 1 year 110 (1,1 Sv) / h • Clinical effect for a dose > 100 rem 2 years 200 (2 Sv) / h • Lethal dose: 800 rem (8 Sv) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 Note : Radiation can be a safety problem for a fully assembled weapon with U233 but it can be largely reduced by thick tampers in a crude device »70
  • 71. On going development on thorium cycle  China(1) : In January 2011, the China Academy of Sciences announced its R&D program on thorium cycle, claiming “to have the world's largest national effort on it” (China has a quasi monopoly over most of the world's rare earth mineral, bearing thorium). In early 2012, China announced planned to build two prototype thorium MSRs by 2015. China also finalized an agreement with a Canadian nuclear technology company to develop improved CANDU reactors using thorium and uranium as a fuel.  Norway(2) : In late 2012, Norway's privately owned Thor Energy(3), in collaboration with the government and Westinghouse announced that they will conduct a four-year trial using thorium as a nuclear fuel in an existing nuclear reactor. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »71 (1) : A seminar on thorium was held in Beijing in Dec. 2007 (2) : Thorium was first discovered in Norway in 1828, and its discoverer (the Swedish chemist Berzelius) named the radioactive mineral "after the Norse god of thunder “Thor” (3) : A subsidiary of « Scatec » company, established in 2006 for development of thorium cycle
  • 72. On going development on thorium cycle  USA : « Thorium Power », now « Lightbridge » carry out studies on thorium cycle in cooperation with Russian institutes  Other countries that are carrying out some R&D programs (but mainly academic research) are  in France, essentially by CNRS in the Frame of their works on MSRs, and by AREVA which has also a research program on his topic.  in Japan , which had been carried out research on thorium fuels since a long time(1) and where the utility Chubu Electric Power recently launched recently a small program on thorium which they consider as “one of future possible energy resources.”  Other countries sometimes quoted has having a research program on thorium are Russia, Czech republic, Israel, Netherlands, Canada, UK (Weinberg Foundation) »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »72 (1) : For example, an international seminar was held in Nara in oct. 1982 on thorium cycle and MSRs
  • 73. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »73 Economy (6/6) May be a little less for ultimate waste from Th-U233 fuel reprocessing because less decay heat generation of minor actinides (Am, Cm) which become a significant part of the total decay heat after 80 year of interim storage. The cost of the ultimate waste final disposal would be roughly the same
  • 74. Take away points (1/3)  Thorium resources are at least as abundant as uranium  Front-end thorium fuel cycle operations do not raise significant difficulties compared to uranium cycle (and there is already some industrial experience on this activities)  Recycling operation are more challenging : reprocessing of thorium bearing fuels + fabrication of fuel with U233  Radiotoxic inventory of ultimate waste from thorium cycles decreases much sooner than the one of U/Pu cycles: it is a real potential asset  From non proliferation point of view, appears to have some interesting features, thanks to the « U232 barrier » »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »74
  • 75. Take away points (2/3)  Thorium IS NOT a SUBSTITUTE to URANIUM and it must be mixed with a fissile material:  To this regard, Th-Pu fuel cycle seems to be the most attractive option  However, for conventional thermal reactors with low conversion ratios, its use does not significantly reduce uranium needs compared to the U/Pu cycle  For advanced « near breeder » or breeder thermal reactors (which industrial development would need large R&D efforts) uranium savings can become very significant. This another real potential asset. »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »75