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1 von 29
Technisches Forum Sicherheit
Beantwortung der Frage 91

swisstopo,
David Jaeggi
Paul Bossart

TFS, 19. November 2013
Frage 91

Verhalten von Versiegelungsmaterial
Wie verhält sich das Versiegelungsmaterial Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemisch.
• a) Unter den zu erwartenden veränderten Bedingungen wie z.B. Wärme, Poren- oder
Wasserdruck?
• b) Über lange Zeiträume von 1 Million Jahre?
• c) Bleibt die Versiegelung dicht, oder bilden sich neue Wasserfliesswege
• d) Beim Kontakt mit Fliesswasser?
• e) Beim Kontakt mit aggressivem Tiefengrundwasser mit hohem Chlorid- und
Sulfatgehalt?
Experimente mit Bentonit im Felslabor Mont Terri
1998-2003 2001-2014

2002-2030

2005-2012

2011-2016

2012-2016

2011-??

FE
IC-A

HE-E
SB
HE-B

1.Heizexperiment
“BentonitDonuts”

EB

Granular
Backfill

CI

Hoch-pH
Zementwasser;
Bentonit

Bentonit &
Sand-Bentonit
Versiegelung
Bohrung

4. Heizexperiment
Bentonit &
Sand-Bentonit
1:2 Experiment

Zunehmende Komplexizität

Korrosionsexperiment
Stahl+Bentonit

Mit Bentonit
HAA Konzept
1:1 Experiment.
HE-B (Heater) Experiment
Ziele des Experiments:

• Einfluss der Temperatur und Sättigung auf
THM-Prozess (THM=Thermisch-HydraulischMechanisch-gekoppelt)

• Interaktion Buffer (komprimierter Bentonit) –
Host rock (Opalinuston)

Konzept des Experiments:

•

Zentrales Bohrloch 7.5 m lang, ø 300 mm mit
Heizung 100 und Bentonit-Donuts

•
•
•

19 Beobachtungsbohrungen drum herum

•

Heizperiode 18 Monate, danach Dismantling

Künstliche Sättigung des Bentonits
Beobachtungsbohrungen und Heizbohrung
instrumentiert mit pp, T, Deformationen

Partner: BGR, ENRESA, GRS
HE-B (Heater) Experiment
• Maximale T im Buffer 100 ergaben T für OPA von
nur 40 , keine Veränderung im Gestein erkennbar

• Durch die Heizung wurde der Bentonit ausgetrocknet
und die thermische Leitfähigkeit verringerte sich

• Das

Bentonitvolumen erhöhte sich um
9%, Potential also noch nicht ausgeschöpft

5-

• Physico-chemische Veränderungen durch Hitze und
Sättigung waren gering

• Keine mineralogischen Veränderungen des
water content / %

Bentonits

22

• Aufsättigung: Quelldruck von 2.8 MPa wurde

37

42

depth / cm

350
450
550
650
750

heater

im Bereich der Heizung

32

250

innerhalb von 6 Tagen erreicht

• Gravimetrischer Wassergehalt bis zu 10% verringert

27

150

innner a
middle b
outer c
CI (Cement Clay interaction) Experiment
Ziele des Experiments:

• Einfluss von Zement/Beton auf OPA und auf
Bentonit

• Untersuchung der Prozesse/Reaktionen an
der Grenze Zement (Beton) – Opalinuston /
Bentonit.
Konzept des Experiments:

•

2 Bohrungen wurden mit den verschiedenen
Zementarten gefüllt

•
•

System wurde künstlich aufgesättigt

•

Experiment dauert 20 Jahre

In logarythmischer Zeitskala werden Proben
der Grenzbereiche entnommen

Partner: ANDRA, CRIEPI, IRSN, NAGRA, OBAYASHI,
SCK.CEN; Major contractor: RWI, Uni Bern
CI (Cement Clay interaction) Experiment
395 mm
LAC
Beton
MX-80

Bentonit
OPC
CI Experiment by Urs Mäder und Florian Dolder, Universität Bern.
CI (Cement Clay interaction) Experiment
• Low pH-Zement ist genau so reaktiv
wie OPC (ordinary portland cement)
OPC

• Gut aufgelöste chemische
Zonierung im Beton gegen den
Bentonit hin

Bentonit

• Keine sichtbare Alterierung des
Bentonits gegen den OPA hin

• Beton ist die reaktive Komponente –

Auffälliger weisser Saum entlang
Bentonit!

wirkt als Senke für
Massentransfer, kaum
Veränderungen im Bentonit

• Bentonit ist sehr homogen
aufgequollen

• Herabsetzung hydraulische

OPA
Bentonit

Durchlässigkeit in Kontaktzone
Keine Sichtbare Reaktionszone!
HE-E (Heater) Experiment
Ziele des Experiments:
• Charakterisierung der frühen nicht isothermalen
Aufsättigungsperiode und deren Einfluss auf das THMVerhalten

• Experimentelle Daten für die Validation und Kalibrierung von
numerischen Modellen.

• Upscaling der thermischen Leitfähigkeit von Labordaten auf
1:1-Skala für Bentonit und S/B-Gemische

Konzept des Experiments:
• 1:2 Massstab Mikrotunnel
• zwei Kompartimenten S/B und Pellets
• Natürliche Sättigung
• Heizertemperatur 140 von Juni 2011 - ??
• Instrumentierung Heizer, technische und natürliche Barriere
mit P, T, RH, Verschiebung, Seismik, Geoelektrik

BGR, ENRESA, GRS, NAGRA
EC-co-funded
HE-E (Heater) Experiment
Zwischenresultate nach 15 Monaten Laufzeit:

• Höhere thermische Leitfähigkeit der Bentonit
Pellets, als S/B

• Hochverdichtete Blöcke wirken als thermische
Brücke

• Feuchtigkeiten im Bentonitpellet-Abschnitt steigt
geringfügig an, bedingt durch höhere Saugspannung

• 100% RH an S/B-OPA Grenze sehr schnell erreicht
• Porenwasserdrucke im Gebirge ändern in einem
Radius von 10 m um den Mikrotunnel
FE (Full-Scale Emplacement) Experiment
Ziele des Experiments:
• Untersuchung der THM Effekte, welche durch den
Einlagerungsvorgang entstehen

• Demonstration der Einbringung (Machbarkeit)
• Langzeitexperiment 10-15 Jahre unter in-situ Bedingungen

Konzept des Experiments:
• 50 m langer Stollen, 3 m Durchmesser
• Instrumentierung Tunnel und Nahfeld
• Einbau von 3 x 1500 W
Kanisterdummies, verfüllen, verschliessen, Langzeitmonito
ring

ANDRA, BGR, DOE, GRS, NAGRA, NWMO
EC-co-funded
Frage 91a
Zusammenfassung:
Die Mont Terri Experimente bestätigen folgende vorteilhafte Eigenschaften von Bentonit:
• Gute Quelleigenschaften (Volumenausdehnung, Quelldrucke). Steuerbar über die
Trockendichte
• Gute Gasdurchlässigkeit im ungesättigten und teilweise gesättigten Zustand. Mit
Sand-Bentonitmischungen steuerbar
• Sehr geringe hydraulische Durchlässigkeit im gesättigten Zustand
• Hohe Plastizität im gesättigten Zustand. Sehr gute Abdichtungseigenschaften
• Retardation von Radionukliden: hervorragende Sorptionseigenschaften, inklusive
Kolloidfiltration
• Diffusiver Stofftransport durch Bentonit Backfill
• Zeitliche Stabilität
ABER:
Bentonit kann seine vorteilhaften Eigenschaften ändern, z.B. bei hohen pH-Werten
(Reaktion von Bentonit-Porenwasser mit Beton), aber auch beim Kontakt mit hochsalinen
Wässern und bei zu hohen Temperaturen. Dies vermindert die Barriereneigenschaften:
• Reduzierte Quellkapazität
• Reduzierte Sorption von Radionukliden
Frage 91 b
Verhalten von Versiegelungsmaterial
Wie verhält sich das Versiegelungsmaterial Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemisch.
• a) Unter den zu erwartenden veränderten Bedingungen wie z.B. Wärme, Poren- oder
Wasserdruck?
• b) Über lange Zeiträume von 1 Million Jahre?
• c) Bleibt die Versiegelung dicht, oder bilden sich neue Wasserfliesswege
• d) Beim Kontakt mit Fliesswasser?
• e) Beim Kontakt mit aggressivem Tiefengrundwasser mit hohem Chlorid- und
Sulfatgehalt?

-

Modellierung: von der Gegenwart in die Zukunft (Prognosen)
Natürliche Analoga: von der Gegenwart in die Vergangenheit
Bentonit

Pecos River, Texas
Relevante Prozesse:
System Bentonit-Beton-Porenwasser

Reaktion im Beton

Transport von
OH-, Ca++, etc. in
den Bentonit

Erhöhung
des pH im
Bentonit

Montmorillionit
geht in Lösung

wird gefördert
wird verhindert

Fällung neuer
Mineralphasen

Rissbildung

Quelle: McKinley et al. 2007, vereinfacht

Zementation
Modellierung
1

Savage et al., 2007

Was Modellierungen voraussagen:
- Ausfällen neuer Mineralien im Bentonit inkl.
Dichtmachen der Porosität (1)
- Auflösen von z.B. Tonmineralien im Bentonit (2)
Problematik:
- Wie gut bekannt sind die Kennwerte?
z.B. Kinetik, sekundäre Mineralogie,
Mineraleigenschaften

1

- Mechanische Veränderungen sind in heutigen
Modellen nicht enthalten (gekoppelte Prozesse)
z.B. Quelldruckveränderung (Volumen)

2

→ Wie gut stellen Modelle die Realität dar?
(Ein Modell ist nicht die Realität)

Gaucher et al., 2004

Darum: man braucht mehr experimentelle Daten
um Modelle zu verbessern und realistischer zu
machen.
Natürliche Analoga von Bentonit
Mangatarem district, Philippines
Tsukuda et al., 2007
Natürliche Analoga von Bentonit
Mangatarem district, Philippines
Tsukuda et al., 2007

Fazit:
- Die hoch-pH Lösungen aus dem Serpentin (->Spritzbeton) wandelten die
Montmorillionite im Bentonit in neue Minerale um. Die
Sorptionskapazität des Bentonites ist hier klar vermindert.
- Dieser Reaktionssaum ist aber begrenzt und nur einige Milimeter dick
- Risse im Serpentin (->Spritzbeton) wurden mit den neu ausgefällten
Mineralien abgedichtet
- Dieser Aufschluss ist ein Analogon für die Situation eines geologischen
Tiefenlagers nach einigen hundert bis Tausend Jahre.
Frage 91 c, d

Verhalten von Versiegelungsmaterial
Wie verhält sich das Versiegelungsmaterial Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemisch.
• a) Unter den zu erwartenden veränderten Bedingungen wie z.B. Wärme, Poren- oder
Wasserdruck?
• b) Über lange Zeiträume von 1 Million Jahre?
• c) Bleibt die Versiegelung dicht, oder bilden sich neue Wasserfliesswege
• d) Beim Kontakt mit Fliesswasser?
• e) Beim Kontakt mit aggressivem Tiefengrundwasser mit hohem Chlorid- und
Sulfatgehalt?
EB (Engineered Barriers) Experiment
Ziele des Experiments:

• Demonstration des Konzeptes für HLW
• Demonstration des Verhaltens vom System
Bentonitblöcke, Kanister, Bentonitpellets
Konzept des Experiments:

•
•
•
•

Dummy Kanister in 6 m langem Stollen 1:1

•

2013 Dismantling und Analyse Bentonit

2 m dicker Betonpfropfen als Abschluss
Künstliche Aufsättigung des Bentonits
Langzeitmessung P/T/Verformung 2002 –
2012

ENRESA, ANDRA, BGR, NAGRA; key contractor: AITEMIN. EC-co-funded
EB (Engineered Barriers) Experiment
•
•
•
•

Hydratation des Bentonits von 2002 – 2007, total 15’165 Liter
Totale Drucke variieren zwischen 14 und 22 bar
Porenwasserdrucke im Fels erreichen bis 14 bar
Der Dummybehälter wurde um 10 mm angehoben und seitlich um 6 mm
verschoben

• Erhöhte Trockendichten über dem Behälter, reduzierte Wassergehalte
über dem Behälter

• Dismantling brachte sehr felsähnlichen verquollenen Bentonit zutage
• Material makroskopisch homogenisiert, ursprüngliche Struktur der Pellets
nicht mehr erkennbar

• Material im feuchten Zustand plastisch, bei Austrocknung Erhöhung
Festigkeit.
EB (Engineered Barriers) Experiment

• Canister emplacement
• Bentonite backfilling
• Artificial hydration
EB Experiment, Rückbau (AITEMIN)
(Oktober 2012 – Februar 2013)
EB Experiment

Main activities/Outcome

Resultate Rückbau
EB Experiment, Resultate Backfill
Totaler Druck (Abschnitt E)

A1-25

E

Trockendichte (A1-25)

Wassergehalt (A1-25)
Frage 91 c, d
Beobachtungen aus dem EB Experiment:
- Künstliche advektive Wasserfliesswege zu Beginn der Austättigung des Bentonites im
EB-Experiment: ca. 10’000 Liter künstliches Porenwasser innerhalb weniger Wochen
ins Testintervall injiziert, deutliche Exfiltration durch EDZ, Salzausfällungen
ausserhalb Testzone). Temporärer Stop. Wiederaufnahme der künstlichen
Aufsättigung, aber mit deutlich geringeren Fliessraten über mehrere Jahre
-

In-situ Feuchtemessungen im Bentonit zeigen nach rund 6 Jahren 100% relative
Feuchte, womit die Aufsättigung abgeschlossen ist

-

Totaler Druck und Schwelldruck steuerbar über die Trockendichte

-

Rückbau des EB Stollens zeigen einen dichten, homogenen Bentonit
(makroskopisch). Analysen (mikroskopisch) belegen unterschiedliche Trockendichten
und Wassergehalte an der Sohle und Firste.

Fazit:
- Natürliche Aufsättigung: diffusiver Wassertransport (im Gegensatz zu advektivem
Transport bei der künstlichen Aufsättigung). Bei der natürlichen Aufsättigung besteht
kein Kontakt mit «fliessendem Wasser»
-

Falls Trockendichte im Bentonit-Backfill homogen verteilt ist und die diffusive
Aufsättigung vom Opalinuston in den Backfill stattfindet, ist die Wahrscheinlichkeit
einer Bildung von advektiven Wasserfliesswegen sehr gering.
Frage 91 e
Wie verhält sich das Versiegelungsmaterial Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemisch.
e) Beim Kontakt mit aggressivem Tiefengrundwasser mit hohem Chlorid- und
Sulfatgehalt?
•

Kontakt von Bentonit mit niedrig- bis mittel-salinen Wässern (10-40 g/L):

-

Quell- und Sorptionseigenschaften nicht beeinträchtigt.
Grund 1: hohe Kationenaustauschkapazität
Grund 2: liegt in der Pufferung der Porenwasserchemie durch gelöste Salze Ca++,CO3-- ;
Ca++,SO4-Anionen: Wie verhält sich das Cl-?: Diffundiert durch Bentonit ohne Sorption. Effekt des
Anionenausschlusses
In-situ Bestätigung (WS-A, B, C…. I Experimente). Die höchsten Salinitäten betragen rund
20 g/L.

-

•

Kontakt von Bentonit mit hoch-salinen Wässern (> 100 g/L):

-

Quell- und Sorptionseigenschaften beeinträchtigt
Grund: elektrische Doppelschicht wird bei hoher Ionenkonzentration zusammengedrückt.
Schlussfolgerung:
• Barriere: Bentonit ist eine hochwirksame Barriere in geologischen
Tiefenlagern zur Rückhaltung von Radionukliden. Vorteile:
Quellkapazität, Sorptionseigenschaften, diffusiver Stofftransport in
gesättigtem Zustand
• Performance Tiefenlager: Kann je nach Anforderungen optimiert &
angepasst werden (z.B. Quelldrucke durch Einstellung der
Trockendichte, Bentonit-Sandgemische bei stark gasproduzierenden
Abfällen)
• Stabilität über lange Zeiträume: Voraussetzung: einwandfreie
Verfüllung der Einlagerungstollen (z.B. homogene
Trockendichte), kontinuierliche und gleichmässige Aufsättigung
(diffusiver Feuchtetransport), Ausgleich der hydraulischen Gradienten
nach Aufsättigung.
• Spezielles Augenmerk zu richten auf: Bentonit im Kontakt mit Hoch-pH
Wässer (Minimierung von Beton), wärmemeproduzierende Abfälle
(Minimierung Temperaturmaxima).
Referenzen
•

McKinley, I.G., Alexander, W.R., Arcilla, C.A., Kawamura, H. and Takahashi, Y.
(2007): IPHAP: a new analogue of bentonite alteration by cement leachates.

•

Courdouan, A., Christl, I., Meylan, S., Wersin, P., Kretzschmar, R., 2007:
Characterization of dissolved organic matter in anoxic rock extracts and in situ pore
water of the Opalinus Clay. Appl. Geochem. 22, 2926–2939.

•

Tsukuda, Y., Fujita, K., Nakabayashi, R., Sato, T., Yoneda, T., Yamakawa, M., Fujii, N.
, Namiki, K., Kasama, T., Alexander, R., Areilla, C. and Pascua, C. (2009): Natural
analogue study for interaction between alkaline groundwater and bentonite at
Mangatarem region in the Philippines.

•

Wersin, P., Leupin, O.X., Mettler, S., Gaucher, E., Mäder, U., De
Cannière, P., Vinsot, A., Gabler, H.E., Kunimaro, T., Kiho, K., Eichinger, L., 2011.
Biogeochemical processes in a clay formation in situ experiment: part A –
overview, experimental design and water data of an experiment in the Opalinus Clay
at the Mont Terri Underground Research Laboratory, Switzerland. Appl. Geochem.

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  • 1. Technisches Forum Sicherheit Beantwortung der Frage 91 swisstopo, David Jaeggi Paul Bossart TFS, 19. November 2013
  • 2. Frage 91 Verhalten von Versiegelungsmaterial Wie verhält sich das Versiegelungsmaterial Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemisch. • a) Unter den zu erwartenden veränderten Bedingungen wie z.B. Wärme, Poren- oder Wasserdruck? • b) Über lange Zeiträume von 1 Million Jahre? • c) Bleibt die Versiegelung dicht, oder bilden sich neue Wasserfliesswege • d) Beim Kontakt mit Fliesswasser? • e) Beim Kontakt mit aggressivem Tiefengrundwasser mit hohem Chlorid- und Sulfatgehalt?
  • 3. Experimente mit Bentonit im Felslabor Mont Terri 1998-2003 2001-2014 2002-2030 2005-2012 2011-2016 2012-2016 2011-?? FE IC-A HE-E SB HE-B 1.Heizexperiment “BentonitDonuts” EB Granular Backfill CI Hoch-pH Zementwasser; Bentonit Bentonit & Sand-Bentonit Versiegelung Bohrung 4. Heizexperiment Bentonit & Sand-Bentonit 1:2 Experiment Zunehmende Komplexizität Korrosionsexperiment Stahl+Bentonit Mit Bentonit HAA Konzept 1:1 Experiment.
  • 4. HE-B (Heater) Experiment Ziele des Experiments: • Einfluss der Temperatur und Sättigung auf THM-Prozess (THM=Thermisch-HydraulischMechanisch-gekoppelt) • Interaktion Buffer (komprimierter Bentonit) – Host rock (Opalinuston) Konzept des Experiments: • Zentrales Bohrloch 7.5 m lang, ø 300 mm mit Heizung 100 und Bentonit-Donuts • • • 19 Beobachtungsbohrungen drum herum • Heizperiode 18 Monate, danach Dismantling Künstliche Sättigung des Bentonits Beobachtungsbohrungen und Heizbohrung instrumentiert mit pp, T, Deformationen Partner: BGR, ENRESA, GRS
  • 5. HE-B (Heater) Experiment • Maximale T im Buffer 100 ergaben T für OPA von nur 40 , keine Veränderung im Gestein erkennbar • Durch die Heizung wurde der Bentonit ausgetrocknet und die thermische Leitfähigkeit verringerte sich • Das Bentonitvolumen erhöhte sich um 9%, Potential also noch nicht ausgeschöpft 5- • Physico-chemische Veränderungen durch Hitze und Sättigung waren gering • Keine mineralogischen Veränderungen des water content / % Bentonits 22 • Aufsättigung: Quelldruck von 2.8 MPa wurde 37 42 depth / cm 350 450 550 650 750 heater im Bereich der Heizung 32 250 innerhalb von 6 Tagen erreicht • Gravimetrischer Wassergehalt bis zu 10% verringert 27 150 innner a middle b outer c
  • 6. CI (Cement Clay interaction) Experiment Ziele des Experiments: • Einfluss von Zement/Beton auf OPA und auf Bentonit • Untersuchung der Prozesse/Reaktionen an der Grenze Zement (Beton) – Opalinuston / Bentonit. Konzept des Experiments: • 2 Bohrungen wurden mit den verschiedenen Zementarten gefüllt • • System wurde künstlich aufgesättigt • Experiment dauert 20 Jahre In logarythmischer Zeitskala werden Proben der Grenzbereiche entnommen Partner: ANDRA, CRIEPI, IRSN, NAGRA, OBAYASHI, SCK.CEN; Major contractor: RWI, Uni Bern
  • 7. CI (Cement Clay interaction) Experiment 395 mm LAC Beton MX-80 Bentonit OPC CI Experiment by Urs Mäder und Florian Dolder, Universität Bern.
  • 8. CI (Cement Clay interaction) Experiment • Low pH-Zement ist genau so reaktiv wie OPC (ordinary portland cement) OPC • Gut aufgelöste chemische Zonierung im Beton gegen den Bentonit hin Bentonit • Keine sichtbare Alterierung des Bentonits gegen den OPA hin • Beton ist die reaktive Komponente – Auffälliger weisser Saum entlang Bentonit! wirkt als Senke für Massentransfer, kaum Veränderungen im Bentonit • Bentonit ist sehr homogen aufgequollen • Herabsetzung hydraulische OPA Bentonit Durchlässigkeit in Kontaktzone Keine Sichtbare Reaktionszone!
  • 9. HE-E (Heater) Experiment Ziele des Experiments: • Charakterisierung der frühen nicht isothermalen Aufsättigungsperiode und deren Einfluss auf das THMVerhalten • Experimentelle Daten für die Validation und Kalibrierung von numerischen Modellen. • Upscaling der thermischen Leitfähigkeit von Labordaten auf 1:1-Skala für Bentonit und S/B-Gemische Konzept des Experiments: • 1:2 Massstab Mikrotunnel • zwei Kompartimenten S/B und Pellets • Natürliche Sättigung • Heizertemperatur 140 von Juni 2011 - ?? • Instrumentierung Heizer, technische und natürliche Barriere mit P, T, RH, Verschiebung, Seismik, Geoelektrik BGR, ENRESA, GRS, NAGRA EC-co-funded
  • 10. HE-E (Heater) Experiment Zwischenresultate nach 15 Monaten Laufzeit: • Höhere thermische Leitfähigkeit der Bentonit Pellets, als S/B • Hochverdichtete Blöcke wirken als thermische Brücke • Feuchtigkeiten im Bentonitpellet-Abschnitt steigt geringfügig an, bedingt durch höhere Saugspannung • 100% RH an S/B-OPA Grenze sehr schnell erreicht • Porenwasserdrucke im Gebirge ändern in einem Radius von 10 m um den Mikrotunnel
  • 11. FE (Full-Scale Emplacement) Experiment Ziele des Experiments: • Untersuchung der THM Effekte, welche durch den Einlagerungsvorgang entstehen • Demonstration der Einbringung (Machbarkeit) • Langzeitexperiment 10-15 Jahre unter in-situ Bedingungen Konzept des Experiments: • 50 m langer Stollen, 3 m Durchmesser • Instrumentierung Tunnel und Nahfeld • Einbau von 3 x 1500 W Kanisterdummies, verfüllen, verschliessen, Langzeitmonito ring ANDRA, BGR, DOE, GRS, NAGRA, NWMO EC-co-funded
  • 12. Frage 91a Zusammenfassung: Die Mont Terri Experimente bestätigen folgende vorteilhafte Eigenschaften von Bentonit: • Gute Quelleigenschaften (Volumenausdehnung, Quelldrucke). Steuerbar über die Trockendichte • Gute Gasdurchlässigkeit im ungesättigten und teilweise gesättigten Zustand. Mit Sand-Bentonitmischungen steuerbar • Sehr geringe hydraulische Durchlässigkeit im gesättigten Zustand • Hohe Plastizität im gesättigten Zustand. Sehr gute Abdichtungseigenschaften • Retardation von Radionukliden: hervorragende Sorptionseigenschaften, inklusive Kolloidfiltration • Diffusiver Stofftransport durch Bentonit Backfill • Zeitliche Stabilität ABER: Bentonit kann seine vorteilhaften Eigenschaften ändern, z.B. bei hohen pH-Werten (Reaktion von Bentonit-Porenwasser mit Beton), aber auch beim Kontakt mit hochsalinen Wässern und bei zu hohen Temperaturen. Dies vermindert die Barriereneigenschaften: • Reduzierte Quellkapazität • Reduzierte Sorption von Radionukliden
  • 13. Frage 91 b Verhalten von Versiegelungsmaterial Wie verhält sich das Versiegelungsmaterial Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemisch. • a) Unter den zu erwartenden veränderten Bedingungen wie z.B. Wärme, Poren- oder Wasserdruck? • b) Über lange Zeiträume von 1 Million Jahre? • c) Bleibt die Versiegelung dicht, oder bilden sich neue Wasserfliesswege • d) Beim Kontakt mit Fliesswasser? • e) Beim Kontakt mit aggressivem Tiefengrundwasser mit hohem Chlorid- und Sulfatgehalt? - Modellierung: von der Gegenwart in die Zukunft (Prognosen) Natürliche Analoga: von der Gegenwart in die Vergangenheit
  • 15. Relevante Prozesse: System Bentonit-Beton-Porenwasser Reaktion im Beton Transport von OH-, Ca++, etc. in den Bentonit Erhöhung des pH im Bentonit Montmorillionit geht in Lösung wird gefördert wird verhindert Fällung neuer Mineralphasen Rissbildung Quelle: McKinley et al. 2007, vereinfacht Zementation
  • 16. Modellierung 1 Savage et al., 2007 Was Modellierungen voraussagen: - Ausfällen neuer Mineralien im Bentonit inkl. Dichtmachen der Porosität (1) - Auflösen von z.B. Tonmineralien im Bentonit (2) Problematik: - Wie gut bekannt sind die Kennwerte? z.B. Kinetik, sekundäre Mineralogie, Mineraleigenschaften 1 - Mechanische Veränderungen sind in heutigen Modellen nicht enthalten (gekoppelte Prozesse) z.B. Quelldruckveränderung (Volumen) 2 → Wie gut stellen Modelle die Realität dar? (Ein Modell ist nicht die Realität) Gaucher et al., 2004 Darum: man braucht mehr experimentelle Daten um Modelle zu verbessern und realistischer zu machen.
  • 17. Natürliche Analoga von Bentonit Mangatarem district, Philippines Tsukuda et al., 2007
  • 18. Natürliche Analoga von Bentonit Mangatarem district, Philippines Tsukuda et al., 2007 Fazit: - Die hoch-pH Lösungen aus dem Serpentin (->Spritzbeton) wandelten die Montmorillionite im Bentonit in neue Minerale um. Die Sorptionskapazität des Bentonites ist hier klar vermindert. - Dieser Reaktionssaum ist aber begrenzt und nur einige Milimeter dick - Risse im Serpentin (->Spritzbeton) wurden mit den neu ausgefällten Mineralien abgedichtet - Dieser Aufschluss ist ein Analogon für die Situation eines geologischen Tiefenlagers nach einigen hundert bis Tausend Jahre.
  • 19. Frage 91 c, d Verhalten von Versiegelungsmaterial Wie verhält sich das Versiegelungsmaterial Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemisch. • a) Unter den zu erwartenden veränderten Bedingungen wie z.B. Wärme, Poren- oder Wasserdruck? • b) Über lange Zeiträume von 1 Million Jahre? • c) Bleibt die Versiegelung dicht, oder bilden sich neue Wasserfliesswege • d) Beim Kontakt mit Fliesswasser? • e) Beim Kontakt mit aggressivem Tiefengrundwasser mit hohem Chlorid- und Sulfatgehalt?
  • 20. EB (Engineered Barriers) Experiment Ziele des Experiments: • Demonstration des Konzeptes für HLW • Demonstration des Verhaltens vom System Bentonitblöcke, Kanister, Bentonitpellets Konzept des Experiments: • • • • Dummy Kanister in 6 m langem Stollen 1:1 • 2013 Dismantling und Analyse Bentonit 2 m dicker Betonpfropfen als Abschluss Künstliche Aufsättigung des Bentonits Langzeitmessung P/T/Verformung 2002 – 2012 ENRESA, ANDRA, BGR, NAGRA; key contractor: AITEMIN. EC-co-funded
  • 21. EB (Engineered Barriers) Experiment • • • • Hydratation des Bentonits von 2002 – 2007, total 15’165 Liter Totale Drucke variieren zwischen 14 und 22 bar Porenwasserdrucke im Fels erreichen bis 14 bar Der Dummybehälter wurde um 10 mm angehoben und seitlich um 6 mm verschoben • Erhöhte Trockendichten über dem Behälter, reduzierte Wassergehalte über dem Behälter • Dismantling brachte sehr felsähnlichen verquollenen Bentonit zutage • Material makroskopisch homogenisiert, ursprüngliche Struktur der Pellets nicht mehr erkennbar • Material im feuchten Zustand plastisch, bei Austrocknung Erhöhung Festigkeit.
  • 22. EB (Engineered Barriers) Experiment • Canister emplacement • Bentonite backfilling • Artificial hydration
  • 23. EB Experiment, Rückbau (AITEMIN) (Oktober 2012 – Februar 2013)
  • 25. EB Experiment, Resultate Backfill Totaler Druck (Abschnitt E) A1-25 E Trockendichte (A1-25) Wassergehalt (A1-25)
  • 26. Frage 91 c, d Beobachtungen aus dem EB Experiment: - Künstliche advektive Wasserfliesswege zu Beginn der Austättigung des Bentonites im EB-Experiment: ca. 10’000 Liter künstliches Porenwasser innerhalb weniger Wochen ins Testintervall injiziert, deutliche Exfiltration durch EDZ, Salzausfällungen ausserhalb Testzone). Temporärer Stop. Wiederaufnahme der künstlichen Aufsättigung, aber mit deutlich geringeren Fliessraten über mehrere Jahre - In-situ Feuchtemessungen im Bentonit zeigen nach rund 6 Jahren 100% relative Feuchte, womit die Aufsättigung abgeschlossen ist - Totaler Druck und Schwelldruck steuerbar über die Trockendichte - Rückbau des EB Stollens zeigen einen dichten, homogenen Bentonit (makroskopisch). Analysen (mikroskopisch) belegen unterschiedliche Trockendichten und Wassergehalte an der Sohle und Firste. Fazit: - Natürliche Aufsättigung: diffusiver Wassertransport (im Gegensatz zu advektivem Transport bei der künstlichen Aufsättigung). Bei der natürlichen Aufsättigung besteht kein Kontakt mit «fliessendem Wasser» - Falls Trockendichte im Bentonit-Backfill homogen verteilt ist und die diffusive Aufsättigung vom Opalinuston in den Backfill stattfindet, ist die Wahrscheinlichkeit einer Bildung von advektiven Wasserfliesswegen sehr gering.
  • 27. Frage 91 e Wie verhält sich das Versiegelungsmaterial Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemisch. e) Beim Kontakt mit aggressivem Tiefengrundwasser mit hohem Chlorid- und Sulfatgehalt? • Kontakt von Bentonit mit niedrig- bis mittel-salinen Wässern (10-40 g/L): - Quell- und Sorptionseigenschaften nicht beeinträchtigt. Grund 1: hohe Kationenaustauschkapazität Grund 2: liegt in der Pufferung der Porenwasserchemie durch gelöste Salze Ca++,CO3-- ; Ca++,SO4-Anionen: Wie verhält sich das Cl-?: Diffundiert durch Bentonit ohne Sorption. Effekt des Anionenausschlusses In-situ Bestätigung (WS-A, B, C…. I Experimente). Die höchsten Salinitäten betragen rund 20 g/L. - • Kontakt von Bentonit mit hoch-salinen Wässern (> 100 g/L): - Quell- und Sorptionseigenschaften beeinträchtigt Grund: elektrische Doppelschicht wird bei hoher Ionenkonzentration zusammengedrückt.
  • 28. Schlussfolgerung: • Barriere: Bentonit ist eine hochwirksame Barriere in geologischen Tiefenlagern zur Rückhaltung von Radionukliden. Vorteile: Quellkapazität, Sorptionseigenschaften, diffusiver Stofftransport in gesättigtem Zustand • Performance Tiefenlager: Kann je nach Anforderungen optimiert & angepasst werden (z.B. Quelldrucke durch Einstellung der Trockendichte, Bentonit-Sandgemische bei stark gasproduzierenden Abfällen) • Stabilität über lange Zeiträume: Voraussetzung: einwandfreie Verfüllung der Einlagerungstollen (z.B. homogene Trockendichte), kontinuierliche und gleichmässige Aufsättigung (diffusiver Feuchtetransport), Ausgleich der hydraulischen Gradienten nach Aufsättigung. • Spezielles Augenmerk zu richten auf: Bentonit im Kontakt mit Hoch-pH Wässer (Minimierung von Beton), wärmemeproduzierende Abfälle (Minimierung Temperaturmaxima).
  • 29. Referenzen • McKinley, I.G., Alexander, W.R., Arcilla, C.A., Kawamura, H. and Takahashi, Y. (2007): IPHAP: a new analogue of bentonite alteration by cement leachates. • Courdouan, A., Christl, I., Meylan, S., Wersin, P., Kretzschmar, R., 2007: Characterization of dissolved organic matter in anoxic rock extracts and in situ pore water of the Opalinus Clay. Appl. Geochem. 22, 2926–2939. • Tsukuda, Y., Fujita, K., Nakabayashi, R., Sato, T., Yoneda, T., Yamakawa, M., Fujii, N. , Namiki, K., Kasama, T., Alexander, R., Areilla, C. and Pascua, C. (2009): Natural analogue study for interaction between alkaline groundwater and bentonite at Mangatarem region in the Philippines. • Wersin, P., Leupin, O.X., Mettler, S., Gaucher, E., Mäder, U., De Cannière, P., Vinsot, A., Gabler, H.E., Kunimaro, T., Kiho, K., Eichinger, L., 2011. Biogeochemical processes in a clay formation in situ experiment: part A – overview, experimental design and water data of an experiment in the Opalinus Clay at the Mont Terri Underground Research Laboratory, Switzerland. Appl. Geochem.